疏水碳电极电催化甲醛制乙二醇的研究

来源 :厦门大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:gichurn
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
乙二醇是合成聚酯类化合物的重要单体,在我们衣食住行方面都发挥着重要作用。目前工业上乙二醇主要是由石油衍生的乙烯经环氧化到环氧乙烷,再水解而成。同时也开发了以非石油碳资源为基础的合成路线,如草酸二甲酯的氢解、甲醛的羰基化、酯化加氢等。然而,这些都是多步骤的过程,高耗能的过程。开发利用C1原料直接合成C2化合物的新方法将具有很大的吸引力。因此我们以可再生能源电能为基础,以C1分子甲醛为原料,研究通过电催化手段实现甲醛C-C偶联制乙二醇的过程。我们摆脱传统的电催化甲醛制乙二醇反应中所用的石墨电极,首次将更加价廉易得、便于修饰的碳纤维纸作为工作电极用于该反应体系,通过以碳纤维纸为基底,对其进一步改性,解决电极在反应中的失活问题,以实现高效稳定的电化学过程。基于对反应过程的理性认识,我们发现反应过程中严重的析氢竞争反应是导致电极失活的主要原因。进一步,我们尝试采用浸渍法在碳纤维纸表面沉积PF,对电极进行疏水改性,发现经过疏水改性后的碳纤维纸在反应过程中充分抑制了产氢反应的发生,电极的稳定性和乙二醇的选择性都得到了显著的提高。进一步我们通过调节PF在碳纤维纸表面的沉积量,成功调控了电极表面的疏水性,并结合反应性能结果和HER性能测试进一步探究了表面疏水性、电极产氢能力以及电极稳定性三者之间的关系。为了改进经PF疏水改性后的电极导电性低的问题,我们通过向PF乳液中加入一定比例的石墨粉,尝试在碳纤维纸表面构建疏水碳层,在保证电极表面疏水性的同时增强电极的导电性以实现更高的乙二醇收率。进一步地,对疏水碳层中C/PF的比例,以及疏水碳层修饰碳电极的工艺进行了探究,确定了采用刮涂法在碳纤维纸表面修饰疏水碳层,其中疏水碳层中C/PF的质量比为1/10。最终所制备出的电极表面被疏水碳层均匀覆盖,同时具有强疏水性,接触角达到了140°,在反应中表现出优异的性能。同时,我们在两种经修饰的碳电极基础上对反应条件进行了深入的探究,完善了反应体系,并且在最优异的反应条件下,获得了高收率的乙二醇,反应10h内保持乙二醇的法拉第效率在75%,实现了37%的乙二醇收率,是目前为止最优异的性能。
其他文献
上海金茂英泰设施管理有限公司(简称金茂英泰www.jmimtech.com)是由中国金茂(集 团)股份有限公司和德国英泰股份有限公司的合资企业。  中国金茂(集团)股份有限公司成立于1993年2月,是由中国化工、中国粮油、中国五矿 等10家大型外贸公司发起组建,按现代企业制度规范运作的国有特大型股份制企业,同时也 是中华第一楼——金茂大厦的独家发展商。  金茂英泰是国内第一家以提供全程设施服务为宗
CO_2的大量排放和VOCs污染已成为我国社会经济发展进程中不容忽视的环境问题,已引起政府和社会公众的高度关注。减少CO_2排放和控制VOCs污染是我国社会可持续发展的重要需求。本文以碳捕获和治理VOCs污染为切入点,研制结构稳定和性能优良的淀粉基新型CO_2吸附材料和低温等离子体VOCs催化氧化材料,主要涉及采用淀粉制备新型的微孔吸附材料并研究其吸附分离CO_2/N_2的性能;涉及研制新型的Ag
目的研究知信行健康教育模式应用于老年慢性心力衰竭患者对其生活质量和自我护理能力的影响。方法选取我科自2016年2月至2017年10月间收治的老年慢性心力衰竭患者90例作为实
汉西安平县的地理位置在汉书中已经明确。《汉书.地理志》中"玄菟郡西盖马县注‘马訾水西北入盐难水,西南至西安平入海’"。汉唐以来,"马訾水"即为今鸭绿江,已为中外史学家确认,
为了分析香港恒生指数期货市场的价格发现功能,采用VAR系列模型,分析了恒生指数期货与现货之间的关系。实证检验结果表明:恒生指数期货市场在次贷危机前价格发现功能不明显,而次
针对目前公共环境标志设计中存在的问题,从公共环境标志设计的内涵和特征角度开展研究,提出应该围绕环境、空间、形态和色彩四要素,就如何实现公共环境艺术性设计展开深入地
题组教学是个古老而又有生命力的话题.若依据教学目标和题组设置的基本原则,通过执教者的精心策划,把相关单题编拟成问题链,凝集成一个有机的整体系统,适时、适地地用好这一整体系