有机硅烷/埃洛石-苯并三唑复合主动型钝化剂对黄铁矿的钝化及自修复性能与机理研究

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在矿山开采的过程中通常会产生数量巨大的金属硫化物矿物,它们作为尾矿被堆积存放,其中黄铁矿是尾矿中最普遍存在的矿物。在自然条件下,这些尾矿因暴露于空气和水中而发生氧化产生酸性矿山废水(AMD)。这种废水危害严重且持久,是亟待解决的环境问题之一。为从源头控制AMD的产生,本文以γ-巯丙基三甲氧基硅烷(Prop S-SH)为基体钝化剂,并利用埃洛石(HNT)的中空管腔结构,在真空环境下将苯并三唑(BTA)负载进埃洛石管腔内部,制备出封装HNT-BTA,再将其当做硅烷钝化剂的性能“强化剂”,制备出γ-巯丙基三甲氧基硅烷/埃洛石-苯并三唑复合主动型钝化剂。通过电化学测试、化学浸取法以及划痕实验来检测复合主动型钝化剂对黄铁矿的钝化与自修复性能,并研究相关机理。首先通过比较电化学实验和化学浸取实验数据确定纯HNT在100m L Prop S-SH钝化剂溶液中最佳添加量为2.0g,基于其制备的PSHT-2.0钝化矿的静态水接触角值也相对最大,表明该样品的表面疏水性最强,黄铁矿更难发生氧化。同时也制备了封装有BTA的HNT(HNT-BTA)复合物,利用FT-IR和TGA测试其化学性质和HNT中BTA的负载量,得到负载量为5.2wt%。在不同p H值的溶液进行缓释效果实验表明其具有酸性应激型释放功能,且释放速度与酸性溶液p H值大小成反比。使用Ritger-Peppas模型对得到的数据进行拟合,推导了封装HNT-BTA在不同酸性p H值条件下BTA的缓释机理。其次通过制备出Prop S-SH/HNT-BTA(PSHB-2.0)复合主动型钝化剂将黄铁矿钝化,利用电化学和化学浸取实验检测其抗氧化性能。电化学测试中PSHB-2.0钝化黄铁矿的各项数据均表明其抗氧化能力在PSHT-2.0钝化矿的基础上实现了再次提升,而60d化学浸取后PSHB-2.0钝化黄铁矿的总铁和SO42-浸出浓度分别降低了66.1%和61.9%,实现了钝化的长效性突破。利用划痕实验测试钝化膜的机械性能,结果表明PSHB-2.0钝化膜的临界载荷值为7.12N,相较Prop S-SH和PSHT-2.0钝化膜分别提高了113.8%和20.4%。最后使用29Si固体核磁共振、XPS和FT-IR检测手段对PSHB-2.0复合主动型钝化剂对黄铁矿钝化的机理进行详细研究。推导出钝化机理:在乙醇/水的混合溶液中,硅烷因水解而生成硅醇溶液,硅醇溶液会因脱水缩合而不断生成Si-O-Si键,再和埃洛石表面的硅羟基发生反应,使埃洛石结合在硅醇溶液内部。接着,PSHB-2.0复合主动型钝化剂形成Fe-O-Si键与黄铁矿表面结合,形成一层致密的钝化膜。而HNT中封装的BTA则在复合主动型钝化膜被破坏后释放出来,与黄铁矿发生反应生成Fe-BTA络合物,对黄铁矿起到二次主动修复作用。
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