基于轻金属元素的纳米结构储氢材料重量轻，储氢比重大，是实现高密度储氢的理想材料之一。但这类材料以氢化物形式储氢时，释氢温度高，如何降低释氢温度是急需解决的关键问题之一。本文用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法对锂、钠、镁、铝3至30层自由薄膜的表面能、功函数、层间距、对氢原子的吸附能和吸附高度随层厚变化的关系进行了详细的计算，计算结果表明这些性质表现出明显的量子尺寸效应(Quantum Size Effects)。本文重点计算分析了锂和镁的自由薄膜。得出了以下主要结论：1.可以用基于自由电子模型的费米波长与层厚的匹配关系解释薄膜表面能振荡的周期。2.薄膜的表面能和吸附氢原子吸附能与吸附高度随层厚变化的振荡都是由体系费米能级处的态密度的振荡引起的。而费米能级处态密度的振荡是由费米能级以上的空态穿越费米能级变为占据态所致。3.吸附到金属表面的氢原子的出现使电子由表层金属原子转移到氢原子，形成表面电偶极距，提高了体系的费米能级，从而降低了体系的功函数。4.镁膜的厚度和吸附氢的覆盖度能影响氢原子在其上的扩散势垒。5.通过掺杂锂或铝，镁薄膜的表面性质及吸氢性质会有不同的改变。总之，本文的研究表明量子尺寸效应能引起轻金属表面性质变化，而且能调制氢原子的吸附能及扩散势垒。这种效应可以用来调制轻金属纳米结构的表面化学反应活性、储氢的热力学性质以及其他的表面性质。