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催化技术对于目前的可再生能源、环境、石化工业是至关重要的。氮掺杂碳材料负载的廉价金属纳米粒子作为新型的非均相催化剂,具备高活性、高稳定性、易循环分离等优点。将纳米材料引入到催化领域为绿色催化的发展注入了新的活力。在碳材料中引入富电子的氮元素,有利于提高金属与载体之间的相互作用,增加其化学活性位点的数目,更好的锚定金属颗粒,阻止金属的聚集或流失。含氮杂环化合物是构成有机杂环化合物中的一个重要组分,展现出广泛的生理和药物活性。对氮杂环化合物进行进一步的官能化修饰,形成新颖的结构多样性的氮杂环功能分子具有重要的研究意义。因此,本论文选用自然界丰富的廉价金属钴作为金属源,通过不同的催化剂设计策略,制备了一系列氮掺杂碳材料负载的钴纳米催化剂,并将其用于催化氮杂环化合物的直接官能化反应。具体内容如下:(1)我们以纳米二氧化硅小球作为硬模板,苯胺为碳、氮来源,制备了一种新型、耐酸的多球腔碳材料负载的氧化钴纳米催化剂(CoOx/MSCC)。通过氢转移介导的对惰性的氮杂环芳烃进行活化的模式,我们将制备的催化剂首次应用于喹啉、异喹啉和各种类型醛的β-位C-H的直接还原烷基化反应。所发展的催化体系具有广泛的底物范围,良好的官能团兼容性,同时使用可重复利用的廉价金属钴纳米催化剂和生物质来源的甲酸作为氢源,反应底物无需经历预制备或者引导基团的协助。制备的纳米催化剂能够直接对惰性氮杂芳烃进行官能化修饰,而这一过程很难通过有机金属配合物来实现。(2)我们以UiO-66-NH2 MOF作为模板牺牲剂,制备了一种高分散、低负载量的新颖氮掺杂碳负载的钴纳米催化剂(Co-ZrO2/N-C),首次将其应用于催化大量易得的环胺和2-氨基芳基甲醇的氧化官能化构建具有众多功能分子核心结构的稠环喹唑啉酮衍生物。所发展的催化体系具有广泛的底物适应性和良好的官能团兼容性,高原子和步骤经济性,同时使用了可循环利用的钴纳米催化剂和氧气作为绿色的氧化剂,为制备具有结构多样性的喹唑啉酮提供了有效的方法。催化剂的表征分析和毒化实验表明高度分散的Co-NX物种为该反应的催化活性位点。所发展的合成方法为环胺直接转化为功能化产物奠定了重要基础。(3)我们以ZIF-8 MOF作为模板牺牲剂,制备了一种新型耐酸性的亚纳米结构的钴催化剂(Co-N-C),将其首次应用于四氢喹喔啉和亚磺酸钠的选择性C-H氧化磺酰化反应。开发的合成路径能够实现各种类型的磺酰喹喔啉的制备,具有良好的底物和官能团相容性,高度的区域和化学选择性,以及催化剂可回收重复使用等优势。循环实验表明该催化剂在重复使用5次以后仍然保持良好的催化活性和稳定性。本研究工作为进一步发展亚纳米结构的非均相催化剂和构建传统均相催化体系难以合成的功能性氮杂环分子奠定了重要基础。