二硼化镁(MgB2)的超导机理和性能研究

来源 :上海大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zhaoshuang1989
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二硼化镁(MgB2)在50多年前即被合成,而且它也被理论上预测为一个导电陶瓷,然而其超导性能直到2001年才被人们注意到,BCS理论预测的最高超导转变温度为40 K,二硼化镁的超导温度达到了39 K,这无疑给超导理论和实验带来了新的挑战。同时,由于MgB2超导体具有较高的临界电流密度,所以它是一种具有广泛应用前景的一种超导材料,尤其它在较高磁场下的应用价值很大,MgB2的晶界不会像高温超导体一样具有弱连接作用,所以不会破坏超导电流的传输,并且可以作为有效的磁通钉扎中心提高MgB2超导体在高磁场下的临界电流密度。本论文研究了MgB2的超导机理和临界电流密度,通过对纯MgB2和元素掺杂MgB2超导体的结构、电磁、以及声子特性研究,评价了烧结温度、原料组分、掺杂元素对MgB2超导体的声-电耦合强度和磁通钉扎的影响,以期发现提高其超导转变温度和临界电流密度的有效手段,在此基础上发展MgB2超导体的加工制作工艺,进一步提高其超导转变温度和临界电流密度,为拓展其在物理学、化学、材料、天文、航空、航天、医疗、电力领域的应用空间指明方向。在第四章,首先通过拉曼光谱观察系统研究了声子振动频率对由烧结温度引起的MgB2超导体转变温度(Tc)变化的影响。通过拉曼光谱拟和分析定量研究了布里渊区中心部分的E2g模式的频率对MgB2超导体电-声耦合强度的影响,发现MgB2超导转变性能会部分受到声子频率尤其是E2g模式和晶体畸变两者的影响,电子与E2g模式的耦合强度是决定MgB2超导转变温度的主要因素。低超导转变温度样品中存在很强的高频PDOS峰,使其EPC减弱,而在高超导转变温度样品中PDOS峰很弱;同时,在低超导转变温度样品中弱低频PDOS峰随着超导转变温度的增加变强,阻碍了通过改善电-声耦合强度得到较高超导转变温度的可能。虽然声子振动频率并不能完全解释Tc的高低,但是拉曼光谱研究可以发现MgB2超导电性对其具有很强的依赖性。然后,对烧结温度对MgB2超导体的临界电流密度Jc的影响做系统的研究,探讨了临界电流密度变化的物理机理以及磁通钉扎力(Fp = - Jc ? H)的起源。通过磁通钉扎分析,可以发现无掺杂MgB2超导体中由晶格畸变引起的应力可以加强其表面钉扎中心与磁通线之间的相互作用,可以提高其上临界磁场和不可逆磁场,从而达到提高超导临界电流密度的目的。650和750℃下烧结的MgB2样品由于晶粒细小,所以其晶界作为钉扎中心密度更大,同时由于结晶度较低,含有大量缺陷和较大的晶格畸变,从而可以表现出较高的临界电流密度。在第五章,通过SiC、C、Mn、以及Al-Ag掺杂Mg-B材料的拉曼研究,讨论声子频率和晶胞体积对元素掺杂二硼化镁超导电性的影响,从而进一步解释元素掺杂对MgB2超导转变温度的影响机理。元素掺杂后MgB2的超导电性强烈依赖于其声子振动特征和晶格常数,掺杂元素往往会取代MgB2晶体中镁原子或者硼原子的位置,从而整个体系的声子振动特征和晶格常数变化符合Grüneisen关系,γ= 2.0 ? 4.0,也即是声子振动频率随着晶格常数的降低而增加,反之亦然。通过对超导转变温度对晶格体积的依赖关系Tc(V)的分析,电子态密度的降低是元素掺杂后MgB2超导转变温度降低的根本原因。实验发现对MgB2晶格充氢可以提高其超导转变温度,氢原子在MgB2晶体中以间隙原子的形式存在,能够使MgB2晶格单胞体积膨胀,同时可以提高E2g声子模的振动频率以及提高硼原子面内的相互作用,但是不会改变MgB2的费米面形状和特定费米能级处的电子态密度N(Ef),所以,MgB2Hx的超导转变温度会比MgB2的略高。这些特性也不同于其他掺杂元素对MgB2带来的影响,即高的声子振动频率和增加晶格常数不能同时实现,所以MgB2Hx的电-声耦合作用会增强而不是降低。第六章在考察过渡金属掺杂MgB2超导特性的基础上研究了磁性原子或者离子的散射作用对双能带超导体的电-声耦合强度的影响,对多晶Mg1-xMxB2 (M = Fe, Ni, and Co)样品的声子振动行为以及与其电磁特性之间的关系进行了系统研究。研究发现铁的磁性散射作用相对于文献中的锰的磁性散射作用弱很多,镍的磁性散射作用更弱,所以磁性散射作用对Mg1-xFexB2和Mg1-xNixB2的超导转变温度有微弱的影响。钴基本上不表现出磁性散射作用,所以Mg1-xCoxB2超导转变温度与钴的铁磁性无关,仅仅取决于钴对MgB2声子振动特征的影响。第七章重点讨论了连接性和体系紊乱对MgB2超导体临界电流密度的影响,并对MgB2超导体在不同的外加磁场下的磁通钉扎机理作了探讨。实验发现对于10wt%碳化硅掺杂的MgB2超导体,样品制备过程中加入过量的镁可以有效地提高其连接性,对样品进行的电阻率测量和Raman光谱测量也证明了这一点。MgB2超导体的临界电流密度Jc对样品的连接性和体系紊乱度都有很强的依赖性,样品的连接性决定了样品在单涡旋区域的临界电流密度,而体系紊乱度决定了样品中小管束区域的临界电流密度随着外加磁场的变化率,Mg1.15B2+10wt%SiC在整个测量磁场范围内表现出来的高的临界电流密度说明样品的连接性和体系紊乱度在该样品中实现了优化组合,这可以从Raman光谱的很强的E2g声子模峰和很强的PDOS峰表现出来。实验发现镁过量可以有效的提高MgB2晶粒的连接性,改善样品的超导转变过程,提高电子与E2g声子模的耦合作用,而纳米碳化硅可以引起强烈的晶格畸变。在上述研究的基础上,本文最后指出了对MgB2超导体后续研究的方向:对超导转变温度而言,当存在2–3%的拉应力时,MgB2可以获得最高的超导转变温度;对临界电流密度而言,目前的实验值还有很大的提高空间。这些结果都证明了MgB2超导体具有优良的电流输运能力,后续实验就是要开发其在高磁场下的超导电流密度;由于样品的结晶度和连接性决定MgB2自场下临界电流密度,而高场下决定其临界电流密度的却是在此基础上的磁通钉扎中心密度,两者很难同时兼顾,所以如何在高结晶度、高连接性样品中引入足够的缺陷或者应力作为磁通钉扎中心是解决该问题的关键。对于第一点,我们正在验证石墨烯-MgB2混合物中拉应力的存在以及其对MgB2超导转变温度的影响,通过Raman光谱观察我们发现了E2g声子模的劈裂,频率降低的部分源于拉应力的作用,而频率升高的部分是由于石墨烯中的碳元素不可避免的取代了部分MgB2晶格中的硼元素,所以,如果有更稳定的石墨烯可以利用,则有可能得到超导转变温度提高的石墨烯-MgB2混合物。对于第二点,我们开发了渗透原位烧结工艺和原位/非原位相结合的制作工艺,取得了显著的效果。
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