【摘 要】
：
氮氧化物（NOx）的排放会对生态环境和人体健康造成极大的伤害。柴油车NOx排放量高,成为移动源污染防治的重要对象。NH3选择性催化还原NOx技术（NH3-SCR）已成为最有效的脱硝技术之一,该技术的核心取决于催化剂的开发。柴油车国六排放标准不仅加严了车辆在不同工况下的NOx排放限值,还提高了SCR催化剂耐久性要求。氧化锰催化剂在低温下脱硝（de NOx）效率高,因而可用作低温SCR催化剂来解决柴油
论文部分内容阅读
氮氧化物（NOx）的排放会对生态环境和人体健康造成极大的伤害。柴油车NOx排放量高,成为移动源污染防治的重要对象。NH3选择性催化还原NOx技术（NH3-SCR）已成为最有效的脱硝技术之一,该技术的核心取决于催化剂的开发。柴油车国六排放标准不仅加严了车辆在不同工况下的NOx排放限值,还提高了SCR催化剂耐久性要求。氧化锰催化剂在低温下脱硝（de NOx）效率高,因而可用作低温SCR催化剂来解决柴油车冷启动期间的NOx排放问题。与此同时,Cu-SAPO-18（Cu-18）分子筛由于具有较好的NH3-SCR活性和水热稳定性引起了人们的关注。但为了满足更加严苛的排放标准,其活性和水热稳定性还需进一步提升。此外,由于柴油中含硫,SCR催化剂在长期使用时会遭受硫中毒失活。因此本文对Cu-SAPO-18的硫中毒机理进行探究,以期为日后设计抗硫性能较好的SCR催化剂提供理论依据。全文主要内容如下:首先采用一锅回流法制备了不同的金属阳离子(Li+、Na+、Mg2+、Ca2+、Al3+、Fe3+、Co2+、Ni2+、Cu2+、Zn2+和Ag+)掺杂的氧化锰八面体分子筛（OMS-2）催化剂,并通过一系列表征探究了M-OMS-2的理化性质和其低温NH3-SCR活性的内在联系。结果表明,Na掺杂的OMS-2由于具有较高的比表面积、较好的还原性和最多Br（?）nsted酸性位点,表现出最好的低温de NOx活性。对不同Na含量的Na-OMS-2进一步研究。研究发现,当Na/（Na+Mn）为0.030时,Na-OMS-2具有较高的氧化还原能力和最高的酸性位点含量,因而表现出较好的低温NH3-SCR活性。接着用Mn2+和NH4+混合溶液对Cu-SAPO-18进行后处理,经过合适浓度的混合溶液后处理得到Mn/Cu-18-Ⅲ,它的NH3-SCR活性和水热稳定性优于Cu-18。这主要是因为Mn/Cu-18-Ⅲ含有较多的酸性位点和Cu2+物种,且不含Cu O物种。此外,为进一步提高Cu-18的活性和水热稳定性,在制备Mn/Cu-18-Ⅲ的基础上,将La、Ce、Sm或Zr引入其中。结果表明,Sm的掺入显著提高了Mn/Cu-18-Ⅲ的NH3-SCR活性和水热稳定性。同时对新鲜和老化的Cu-18、Mn/Cu-18-Ⅲ、La和Sm Mn/Cu-18-Ⅲ的NH3-SCR反应机理进行研究。研究发现,这些催化剂主要遵循Langmuir–Hinshelwood（L–H）反应机理,且新鲜和老化的Mn/Cu-18-Ⅲ、La和Sm Mn/Cu-18-Ⅲ的L–H反应路径比新鲜和老化的Cu-18快。最后将Cu-SAPO-18暴露于SO2+O2,考察硫中毒前后Cu-SAPO-18的理化性质和NH3-SCR活性的变化。研究发现,硫酸化Cu-SAPO-18表面生成的硫酸盐物种能与孤立的Cu2+位点相互作用,使Cu2+毒化,其中位于笼中的Cu2+更易遭受硫毒化。在NH3-SCR反应中,硫酸化Cu-SAPO-18表面硫物种能与NH3反应生成铵盐进一步覆盖Cu2+。这最终导致硫中毒Cu-SAPO-18在低温下的NH3-SCR活性显著下降。此外,对Cu-SAPO-18硫中毒前后的反应机理进行研究。研究发现,新鲜和硫酸化的Cu-SAPO-18在NH3-SCR反应中主要遵循L-H机理,但硫中毒Cu-SAPO-18的L-H机理被抑制。另外将硫中毒的Cu-SAPO-18置于550℃的SCR气氛中进行再生,其低温NH3-SCR活性在很大程度上能恢复。
其他文献
背景:慢性阻塞性肺疾病（COPD）以慢性气道炎症和肺气肿为主要病理特征。研究显示IA类磷脂酰肌醇3-激酶（PI3Ks）可能在炎症和肺气肿的调节中发挥重要作用,但具体机制尚待进一步阐明,且对其调节亚基的研究较少。p55PIK是IA类PI3Ks的调节亚基,其独特的N端赋予其特殊的功能。目的:探究肺组织p55PIK表达与COPD患者的相关性;探究p55PIK及其N端衍生物在COPD发病机制中的作用。方法
工业机器人作为智能制造装备的典型代表,其精度受到加工、装配、连杆变形等误差的影响,难以实现向高精度和高智能化的转型升级。通过测量机器人末端位置误差并辨识运动学参数,减小运动学参数误差的影响,提高工业机器人精度性能,一直是国内外研究的热点和难点。但现有的机器人位置测量方法难以满足大测量范围和高测量精度的需求,且位置与距离误差辨识模型的精度也亟需得到提高。为此,本文提出了基于球心测量的工业机器人运动学
自旋电子学是研究电子自旋属性的学科,在磁光存储器、自旋阀、磁隧道结等器件中有很大的应用前景,引导着后摩尔时代信息产业的发展。近年来,二维本征磁性材料的出现为二维自旋电子学的研究提供了更好的平台。磁光克尔技术凭借其独特的优势成为探测二维磁性材料磁光特性的有力手段。然而,实际工业应用对二维铁磁材料的磁学和光学性能提出了挑战。单独的二维磁性材料由于性能单一,限制了其在器件上的应用。合理地构建二维磁性材料
随着全球经济和社会的迅速发展,人们的生活节奏与压力不断增长,脑器质性/功能性疾病的发病率显著上升,所带来的社会问题日趋严重。经颅磁刺激（transcranial magnetic stimulation,TMS）作为一项非侵入性的神经调节技术,其产生的交变感应电磁场能够直接对受试者颅内刺激靶区的电特性进行干预,从而激活或抑制脑组织,在治疗各类因颅内病变导致的精神类、神经类疾病方面具有广泛应用。近年
真核生物的m RNA在翻译之前需要在细胞核中经过剪接加工过程,即前体m RNA在剪接小体的作用下,通过精确的移除内含子并拼接外显子而得到成熟的m RNA。这一过程作为重要的转录后调控机制,对于基因的差异表达、组织器官的发育调控以及正常生理功能的维持具有重要的生物学意义。因此,剪接功能的异常通常会引起严重的发育缺陷以及多种人类疾病的发生（如:颌面骨发育不良、小颅畸形、RP、再生障碍性贫血、多种肌营养
自第一台激光器问世之后,研究激光与物质相互作用的非线性光学开始迅速发展。凭借着超高的响应速度以及独特的能量转换、转移特性,“以光控光”的非线性光学已成长为了一门成熟的、应用广泛的学科,在通信、传感、计算和成像等领域中扮演着不可或缺的角色。近年来,为了响应大数据时代“更快、更小、更智能、更环保”的发展趋势,光子集成技术迅猛发展并逐渐成熟,传统的基于体材料和光纤的非线性研究正逐步拓展至片上。集成器件能
微波介质陶瓷在无源电子元器件中起着至关重要的作用,随着无线通讯频段向高频拓展,低介电常数微波介质陶瓷及LTCC逐渐成为学术界和工业界关注的焦点。本文研究工作紧紧围绕硅酸铜钡基低介微波介质陶瓷展开,系统地研究了硅酸铜钡基陶瓷的物相组成、晶体结构演变和微波介电性能,构建了晶体结构与微波介电性能的关联性。进一步采用三元氟化物作为烧结助剂,制备了系列硅酸铜钡基低介LTCC材料,研究了LTCC基体与银电极的
地源热泵空调系统有良好能效及较低运行成本,但较高初投资和复杂的系统形式也一定程度上限制了其进一步推广应用。现有地源热泵系统参数设计及优化方法较少考虑多变量间的交互影响,传统空调控制方法及运行策略往往忽视系统时滞性及负荷动态变化对能效的影响。本文对夏热冬冷地区地源热泵空调系统参数设计优化和控制运行优化问题进行了研究。在地源热泵空调系统参数设计优化方面,通过实验分析了地源热泵系统在冬、夏季部分负荷工况
肿瘤免疫治疗通过调动机体自身的抗肿瘤免疫应答来控制与消除肿瘤细胞,在临床上具有显著优势。然而,单一免疫治疗药物对实体瘤的客观应答率偏低,导致多数患者不能从治疗中获益。肠道共生菌通过调控宿主免疫应答显著影响免疫治疗的疗效和不良反应。目前关于肠道菌群与肿瘤免疫治疗的研究大多仅聚焦于二者之间的相关性,而特定共生菌是如何介导宿主抗肿瘤应答来辅助增敏免疫治疗药物的作用机制仍不明确。本文旨在研究肠道特定共生菌
在数据爆发式增长的“大数据”时代,基于冯·诺依曼架构的传统数字计算机已经难以满足日益增长的数据处理需求,亟待开发新的高功效比的计算架构。人脑是一种高效、智能的信息处理系统,可以快速并行地处理大量信息,实现信息处理和存储的融合。因此,构建类脑神经形态计算系统是实现高功效比的新型计算架构的可行路径之一。忆阻器具有与生物突触和神经元类似的电学行为,可用于构建大规模低功耗神经形态计算系统。然而,目前研究的