铅卤钙钛矿材料的制备及其光学性质的研究

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开发具有优异光学电学特性的低维半导体材料,并探索其在集成化光子芯片和微型光电器件等领域的应用具有十分重要的意义。近年来,铅卤钙钛矿材料,由于荧光量子效率高、光吸收系数大、载流子迁移速率快、缺陷容忍度高、光学增益优异以及荧光发射带隙可调等一系列优越特性,在太阳能电池、发光二极管、微型激光器、光电探测器等领域具有重要的应用潜力。其中,质量高、尺寸小以及稳定性好的单晶钙钛矿材料的制备及其低维纳米结构下新颖独特光电特性的研究至关重要。本文针对低维无机铅卤钙钛矿材料的制备及其光学特性的研究,开展了以下两方面的工作:(1)超细铯铅溴(CsPbBr3)钙钛矿纳米线的制备及偏振发光特性的研究。采用化学气相法,我们在云母衬底上成功制备了厚度低至15 nm CsPbBr3钙钛矿纳米线。共聚焦荧光光谱实验结果表明,该纳米线具有超高偏振发光特性以及随纳米线横向尺寸变化的偏振特性。基于有限时域差分法和Ruda模型,我们进一步对纳米线内的激发场和发射场进行了相应的理论模拟计算。理论和实验结果表明,当纳米线厚度低于40 nm时,由于经典的静电效应,纳米线偏振比高达0.78且偏振比值大小基本不随尺寸变化;当纳米线厚度介于40~140 nm之间时,由于光的波动特征逐渐增强,纳米线的荧光偏振比随着尺寸增加而逐渐减少;当纳米线厚度大于140 nm时,纳米线内多种模式之间的相互竞争引起偏振比在小幅度范围内波动。该研究结果不仅为钙钛矿纳米材料在光电器件的应用奠定了基础,并且对深入理解偏振发光特性机理具有重要意义。(2)氮化镓基底上大面积CsPbBr3微米片的制备及其光学与载流子特性研究。通过化学气相沉积法,我们实现了氮化镓基底上大面积(130×180?m2)单晶CsPbBr3微米片的成功制备。形貌和结构表征表明该CsPbBr3微米片为原子级平整表面、取向排列一致且结晶质量优异。共聚焦荧光光谱和激光光谱结果显示该微米片具有较强的荧光发射和单模激光发射行为。时间分辨光谱实验结果进一步表明作为CsPbBr3外延生长的基底材料,氮化镓能与CsPbBr3半导体形成II型异质结,从而促进了微米片内光生载流子的有效分离。该研究实现了钙钛矿与工业级半导体材料的结合,为钙钛矿材料的未来的商业化应用奠定了基础。
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