【摘 要】
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氢气是一种绿色,可再生资源,能有效地缓解能源和环境危机。电解水制氢气方法简单,产品纯度高,技术成熟,被认为是最有效的方法。但是电解水需要施加电压克服反应过程的能垒,特
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氢气是一种绿色,可再生资源,能有效地缓解能源和环境危机。电解水制氢气方法简单,产品纯度高,技术成熟,被认为是最有效的方法。但是电解水需要施加电压克服反应过程的能垒,特别是阳极的析氧反应过程复杂,严重制约了电解水反应的发生。贵金属催化剂能有效的促进析氧反应,但是其价格昂贵,严重制约大规模生产。储量丰富,价格便宜的过渡金属和碳材料催化剂,已经被广泛的用于电解水催化剂。活性炭因为其独特的物理化学性质作为电解水的催化剂也逐渐被报道。过渡金属钴基催化剂,包括化合物和负载型催化性能较好。本文分别制备N掺杂的生物质活性炭和钴修饰活性炭的催化剂,并讨论了在碱性环境中的析氧反应性能。生物质活性炭具有来源广泛,价格便宜,比表面积高和杂原子官能团丰富等优点。以含氮棉秸秆为生物质源,KOH和K2CO3为活化剂,讨论直接活化法和间接活化法得到的活性炭的物理化学性质及电化学性能,发现间接活化法得到的活性炭表面官能团更多,比表面积更大,sp2杂化更明显,析氧反应所需的过电位更低,与直接法相比过电位降低了90 m V。钴基催化剂对于析氧反应具有高的催化活性。利用电沉积一步法制备Co-Pi@C负载型催化剂,不仅能够很好的保持催化剂的分散性,且不需要粘结剂,极大的增强了催化活性。本文以无毒无害,价格便宜的低共熔溶剂为电镀液和碳源,自支撑材料泡沫镍为基体,CoCl2·6H2O和NaH2PO2·H2O为钴源和磷源。通过改变沉积电位,分别得到了立方体(-1.4 V),八面体(-1.5 V),球(-1.6 V)和纳米花(-1.7 V)四种形貌的催化剂。通过电化学测试表明沉积电位为-1.6 V vs.Ag/AgCl时得到的Co-Pi@C-3对析氧反应催化效果最佳,仅需293 m V的过电位,电流密度就可以达到10 m A/cm2。
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