【摘 要】
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锂离子电池具有比能量高、循环寿命长及环境友好等特点,被广泛应用在储能领域。为了满足人们对锂离子电池高比能量和低环境危害的需求,富锂锰基正极材料的研究日益增多。其中富锂三元正极材料Li1.2Mn0.54Ni0.13Co0.13O2（LMNCO）由于具有放电比容量高,能量密度高和环境友好等优点,逐渐引起人们的关注。但其也存在首次不可逆容量损失过大、循环稳定性能和倍率性能较差的问题。为了有效的改善这些问
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锂离子电池具有比能量高、循环寿命长及环境友好等特点,被广泛应用在储能领域。为了满足人们对锂离子电池高比能量和低环境危害的需求,富锂锰基正极材料的研究日益增多。其中富锂三元正极材料Li1.2Mn0.54Ni0.13Co0.13O2（LMNCO）由于具有放电比容量高,能量密度高和环境友好等优点,逐渐引起人们的关注。但其也存在首次不可逆容量损失过大、循环稳定性能和倍率性能较差的问题。为了有效的改善这些问题,本论文基于溶胶-凝胶法合成LMNCO正极材料。通过控制合成条件,采用不同类型的络合剂,添加不同含量的明胶辅助剂和掺杂微量Zn,Mg元素掺杂等方式改善LMNCO正极材料的结构,形貌和电化学性能。首先以乳酸为络合剂,采用溶胶-凝胶法制备了LMNCO正极材料。根据TG分析确定预烧温度和烧结温度分别为450℃和850℃。探究p H分别为5.5、7.0和8.5对材料的结构,微观形貌和电化学性能的影响。当p H=7.0时制备的样品LMNCO-7.0为类球形颗粒,并具有较优的放电比容量和倍率容量。在0.1C下LMNCO-7.0的首次放电比容量为232.31 m Ah?g-1高于LMNCO-5.5(224.75m Ah?g-1)和LMNCO-8.5(223.68 m Ah?g-1),在0.2C下LMNCO-7.0样品同样表现了最高的放电比容量,而循环性能不如LMNCO-5.5的样品。在pH=7.0的合成条件下,分别以乳酸、苹果酸、柠檬酸为络合剂,采用溶胶-凝胶法制备LMNCO。研究了三种有机酸对LMNCO的结构、微观形貌和电化学性能的影响。相比S-L样品（乳酸作为络合剂）和S-M样品（苹果酸作为络合剂）,S-C样品（柠檬酸作为络合剂）的粒径分布更均匀,尺寸更小,利于提高材料的电化学性能。S-C样品在0.1C和0.5C下的首次放电比容量分别为246.25和147.43 m Ah?g-1,均高于另外两组样品,同时也表现了最优的倍率容量,然而循环性能也表明S-C样品存在容量衰减较快的缺陷。为了进一步降低正极材料颗粒尺寸,提高分散性,改善LMNCO正极材料的电化学性能。探究了不同添加量的明胶分散剂对材料的结构,形貌尺寸和电化学性能的影响。明胶的加入有效地降低了材料的颗粒尺寸,但对材料的充放电容量和倍率容量的提升并不显著,仅提高了材料的循环稳定性。在循环100次后,明胶辅助制备的SG-5,SG-10和SG-15的容量保持率分别为84.55%,79.65%和81.55%,均高于纯样品（73.49%）。采用二价金属离子Zn,Mg元素掺杂的方式稳定材料的结构,提高LMNCO的循环稳定性。发现Zn元素的掺入提高了材料循环稳定性,在0.5C下循环了100次后,Zn-2和Zn-4的放电比容量分别为155.12 m Ah?g-1和155.81 m Ah?g-1,容量保持率分别为93.61%和94.37%,优于Zn-0样品的放电比容量(148.43 m Ah?g-1)和容量保持率（79.48%）。但Zn掺杂正极材料的颗粒尺寸较大,导致材料的初始放电比容量较低。同时对比Mg掺杂,Zn掺杂以及Zn-Mg共掺杂对材料结构和性能的影响,研究表明Zn-Mg共掺杂对材料样品表现了较好的倍率性能,各样品均表现了较好的循环稳定性,在0.5C下循环了100次后,Zn-4、Mg-4和Zn-Mg-2样品的容量保持率分别为94.37%、92.03%和83.87%,均要高于原样品Zn-0。
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