【摘 要】
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自工业革命以来,随着社会经济的逐渐进步发展,人类生产和生活长久以来大量使用不可再生的化石燃料,这不但造成了全球性的能源危机,而且还产生了大量的二氧化碳(CO2)等温室气体,使得大气中CO2气体的浓度快速增多,结果造成温室效应日益显著。温室效应包括使海水增温而膨胀,两极冰山融化而导致海平面上升,海洋生态系统遭受破坏等,这些将会产生一系列当今科学无法预测的灾害。全球人类的生活将会面临危机,甚至产生全球性的生态平衡紊乱,最终导致全球发生大规模的迁移和冲突。因此,降低大气中的二氧化碳浓度势在必行。电化学还原CO2
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自工业革命以来,随着社会经济的逐渐进步发展,人类生产和生活长久以来大量使用不可再生的化石燃料,这不但造成了全球性的能源危机,而且还产生了大量的二氧化碳(CO2)等温室气体,使得大气中CO2气体的浓度快速增多,结果造成温室效应日益显著。温室效应包括使海水增温而膨胀,两极冰山融化而导致海平面上升,海洋生态系统遭受破坏等,这些将会产生一系列当今科学无法预测的灾害。全球人类的生活将会面临危机,甚至产生全球性的生态平衡紊乱,最终导致全球发生大规模的迁移和冲突。因此,降低大气中的二氧化碳浓度势在必行。电化学还原CO2是一种有效的方法,可以将CO2电化学转化为燃料或者有价值的化学品,既可以实现碳回收又能充分利用可再生能源,有望同时解决能源和环境危机。
在众多金属催化剂中,大致可以分为四类:1)硒(Sn)、铋(Bi)、汞(Hg)、铟(In)等,主要还原产物是甲酸和甲酸盐;2)银(Ag)、锌(Zn)、金(Au)等,这类催化剂对于CO的稳定性较差,所以主要产物是CO;3)镍(Ni)、铁(Fe)、铂(Pt)等,由于自身析氢过电位较低,所以主要产物为H2;4)铜(Cu)单独为一类,主要产物碳氢化合物。Cu基催化剂是目前唯一的单金属催化剂,能有效地将CO2转化为多碳产物,但是Cu基催化剂在催化CO2反应时还面临着高的过电位、较低的转化率和较差的选择性等问题。
针对以上问题,本文开展了以下的研究工作:
在本文中制备了Cu/Cu2O-MMT催化剂,在0.2M KHCO3电解液中催化CO2还原反应,对催化剂进行了电化学性能表征以及对还原产物的定性定量分析。测试结果显示,对产物乙醇具有高的选择性(乙醇是唯一的液体产物),而且在近平衡电位下就可以发生CO2还原反应。在-0.1V(vs.RHE)下,产物乙醇的法拉第效率就可以达到56%,甚至在0V(vs.RHE)下也可以检测到乙醇。这展现了催化剂Cu/Cu2O-MMT在超低电位下可以高效、高选择性的将CO2转化为乙醇的优异性。
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