新型等离子体光催化剂Ag-AgBr/Bi3O4Cl处理四环素污染废水的机理研究

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由于抗生素在工业、农业和人类疾病治疗等领域的应用越来越广泛,其所引起的一系列的环境污染问题也正在威胁着全世界的生态系统和人类的健康安全。四环素(TC)作为一种典型的抗生素,被广泛应用于药物生产和饲料添加剂中。由于TC本身具有良好的化学稳定性和抗菌能力,使其在水中难以自然分解,造成了大量的环境污染。为了解决这一问题,半导体光催化技术以其高效、廉价、绿色环保等优点引起了学者们的关注。但TiO2、SrTiO3、CdS等传统光催化剂由于自身结构缺陷的限制,使其难以满足解决实际环境问题的需要。因此,探索高效、稳定的可见光驱动的光催化剂显得尤为重要。本文基于现有研究的基础,制备了新型等离子体复合光催化剂Ag-AgBr/Bi3O4Cl,并研究了其降解四环素的机理以及实际应用的可能性,具体研究内容如下:(1)本文首次采用水热-沉淀法合成了AgBr/Bi3O4Cl,随后利用光沉降法成功制备了新型等离子体复合光催化剂Ag-AgBr/Bi3O4Cl,用于在可见光下降解四环素。我们通过一系列的表征手段如:X射线衍射技术(XRD)、光电子能谱技术(XPS)、透射电子显微镜技术(TEM)对目标材料的衍射峰、形貌结构、元素成分及状态进行了详细研究与分析。(2)我们通过评价所有制备好的样品在可见光照射下对四环素的降解情况,来评价其光催化活性。相较于单体材料,各比例的复合材料均取得了明显的光催化活性的提升,其中30%的Ag-AgBr/Bi3O4Cl复合光催化剂的在30分钟的可见光(λ>420 nm)照射下对四环素(TC)的降解率达到了70%,这分别比纯的Bi3O4Cl和Ag-AgBr增加了41%和46%。另外,复合材料也表现出了很好的稳定性和可回收性,经过5轮循环实验后,对TC的降解量仅减少了5%。(3)特别值得注意的是,贵金属Ag纳米粒子的表面等离子体共振(SPR)效应在四环素的光降解过程中起到了至关重要的作用,并通过以下三个方面提高了复合材料的光催化活性:加强对可见光的吸收强度,使光吸收边缘从474 nm(Bi3O4Cl)扩展到520 nm(30%Ag-AgBr/Bi3O4Cl)。加快光催化剂中的电子转移速率和抑制电子与空穴的复合(经ESI和光电流结果证明)。此外,通过Ag NPs的SPR效应生成了更多的活性物质,如·O2-、h+、Br0(经ESR表征和捕获实验证实)。本研究突出了Ag纳米粒子的SPR效应在减轻环境污染方面的作用,并为探索高效的光催化剂提供了一种新的思路。
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