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锂离子电池被广泛应用于电子产品和储能设备中。随着人类需求的提升和技术的进步,锂离子二次电池的应用也向着大型化、微型化以及柔性化发展,逐渐广泛应用于新能源电动车、柔性皮肤、大型储电站等。新需求的提出带来了新的性能要求,尤其是安全性和能量密度等方面。随之发展起来的全固态锂二次电池是下一代锂电池的发展方向。固态电解质作为全固态电池的核心,是新一代锂电池的关键。Li7La3Zr2O12（LLZO）固态电解质具有较高的室温离子电导率、化学稳定性和热稳定性,这很大程度的提高了石榴石型电解质在全固态理电池中的应用前景。但其电导率较传统的液态电解质还是相对偏低,如何提高电导率是LLZO固态电解质能够投入应用的关键。本文以元素掺杂为出发点,进行LLZO掺杂的工艺及机理探究。首先,探究了未掺杂LLZO工艺参数的适配性,预压工艺获得成型良好的电解质片,烧结工艺获得了性能良好的电解质片。探究了坩埚大小对前驱体烧结的影响,前驱体XRD物相分析发现,小坩埚能一定程度上减少锂挥发物的挥发。然后,采用优化的烧结工艺,制备了六组不同Fe元素掺杂量的LLZO前驱体和陶瓷电解质片。前驱体的XRD物相分析结果表明,Fe元素的掺杂可以获得常温下稳定的立方相LLZO,其中Fe=0.30的LLZO获得了最优的掺杂效果。对电解质片的断口分析中,发现了双层包覆的结构,该结构保证内层锂元素的稳定性,为控制锂元素挥发提供了新的思路。在单元素掺杂工艺基础上,为对双元素共掺杂LLZO进行探究,选取Fe、Ta双元素对LLZO的Li、Zr位共掺杂进行探究试验,对掺杂后前驱体XRD物相分析显示,双元素掺杂体系下获得了常温下稳定的立方相LLZO,且掺杂效果优于Fe元素单掺杂。为对不同Fe掺杂下LLZO机理进行解释并对其电学性能进行预测,选取四种掺杂含量Fe=0.1、0.2、0.3、0.4,进行基于LAMMPS的分子动力学计算。选取合适的力场对四种Fe元素掺杂浓度下的LLZO进行晶胞优化,在优化的基础上进行了2000ps的分子动力学模拟。对晶胞参数、元素径向分布函数分析发现,与其它Li位掺杂元素Al和Ga相比,由于Fe具有更大的原子半径,减弱了晶格畸变带来的影响,是获得较高的电导率的有利条件。分子动力结果表明,Fe=0.3时获得了最好的均方位移参数,计算电导率达到10-3 S·cm-1。