【摘 要】
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氢是重要的清洁能源载体,高性能储氢材料是氢能发展的关键技术之一。金属间化合物种类繁多,结构易于调控,是储氢材料的重要来源。本文针对稀土 YFe3基、YFe2基合金、过渡金属ZrFe2基合金储氢容量低的问题,采用合金化和非化学计量的方法调控其晶体结构和力学性能,改善其储氢性能。采用电弧熔炼和高温退火制备单相结构的多元储氢合金,运用XRD和SEM方法表征合金的组织结构,测试合金的吸/放氢动力学和热力学
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氢是重要的清洁能源载体,高性能储氢材料是氢能发展的关键技术之一。金属间化合物种类繁多,结构易于调控,是储氢材料的重要来源。本文针对稀土 YFe3基、YFe2基合金、过渡金属ZrFe2基合金储氢容量低的问题,采用合金化和非化学计量的方法调控其晶体结构和力学性能,改善其储氢性能。采用电弧熔炼和高温退火制备单相结构的多元储氢合金,运用XRD和SEM方法表征合金的组织结构,测试合金的吸/放氢动力学和热力学性能,重点研究了 Sc,Y,Zr,Al,Mo等合金元素对上述储氢合金晶体结构和储氢热力学性能的影响规律,主要研究结论如下:利用Sc、Zr部分替代Y,改善了 YFe3合金的储氢性能。首先针对YFe3单相合金难制备的问题,设计了不同过量比的Y1+xFe3合金,发现A侧过量10%的Y1.1Fe3合金的YFe3相含量较高,在此合金中用Sc部分替代可得到单相合金。由于Sc的原子半径（1.64 （?））小于Y的原子半径（1.8 （?））,随Sc替代量增加,Y1.1-yScyFe3合金的晶胞参数逐渐减小,合金氢化物的放氢平衡压升高,从Y1.1Fe3的0.037 MPa上升到Y0.77Sc0.33Fe3的0.216 MPa和Y0.88Zr0.22Fe3的0.3 MPa,且合金在近室温条件下的吸氢速度较快,在80s内就能吸氢至饱和。但Sc替代使合金的储氢容量有所降低。Zr替代虽不能得到单相合金,但对合金放氢温度下降的改善更为明显。研究了 Al、Mo部分替代Fe对Y（Sc）Fe2合金相结构和储氢性能的影响。通过A侧5%过化学计量的成分设计制备了 C15相的（Y0.7Sc0.3）1.05Fe2-xAlx合金。随着Al的替代量从0.2到0.4,C15相的晶胞参数逐渐增大,吸氢平衡压逐渐降低,这意味着氢化物稳定性增大。但合金的储氢容量并没有随晶胞参数的增大而升高,而是随着每个氢原子进入晶格间隙所引起的晶胞变形量ΔVH的减小而下降,从（Y0.7Sc0.3）1.05Fe1.8Al0.2的2.05 wt%降低到（Y0.7Sc0.3）1.05Fe1.6Al0.4 的 1.78 wt%。而用 Mo 部分替代（Y0.7Sc0.3）1.05Fe2 合金的Fe,当Mo替代量从0.1到0.2,合金的晶胞参数逐渐增大,且合金的ΔVH也逐渐增大,这使得（Y0.7Sc0.3）1.05Fe1.8Mo0.2的储氢容量增加到2.11 wt%。这说明合金储氢容量与ΔVH即力学性能有一定关系。通过Al和Mo部分替代Zr0.8Y0.2Fe2的Fe,进一步验证了合金储氢容量与力学性能的关系。Al替代使Zr0.8Y0.2Fe2-xAlx的晶胞参数逐渐增加,但合金的体积模量（B）和剪切模量（G）分别发生了降低和升高,这使得合金的储氢容量改善效果不明显,仅从Zr0.8Y0.2Fe1.7Al0.3 的 1.09 wt%上升到 Zr0.8Y0.2Fe1.5Al0.5 的 1.18 wt%。而用 Mo 部分替代Al得到Zr0.8Y0.2Fe2-x（Al2/3Mo1/3）x合金,其体积和剪切模量相比Zr0.8Y0.2Fe2-xAlx合金分别发生了升高和降低,即合金的G/B值减小,从Zr0.8Y0.2Fe1.7Al0.3的0.60下降到Zr0.8Y0.2Fe1.7Al0.2Mo0.1的0.42。这意味着氢原子进入后者间隙所引起的弹性剪切应变能更容易被释放,合金的储氢容量因此从Zr0.8Y0.2Fe1.7Al0.3的1.09 wt%上升到Zr0.8Y0.2Fe1.7Al0.2Mo0.1的1.24 wt%。这说明了合金的力学性能（G/B）的改善有助于储氢容量的增加。
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