基于离子液体与微射流协同作用的酵母β-葡聚糖增溶机制研究

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酵母β-葡聚糖(Yeastβ-D-glucan,YG)具有良好的免疫调节活性,被卫生部列为“新资源食品”。然而β-葡聚糖分子的三螺旋构象,导致其难溶于水及大多数有机溶剂,严重制约了在各领域的应用。离子液体1-乙基-3-甲基咪唑乙酸盐(1-butyl-3-methylimidazolium acetate,EmimAc)结合高压微射流(High Pressure Microfluidization,HPM)可用于改性增溶β-葡聚糖,但其改性增溶机制尚未明晰。本文明确了修饰改性过程中β-葡聚糖结构与理化性质的变化规律,揭示了EmimAc-HPM改性增溶β-葡聚糖的机制,并进一步将EmimAc-HPM技术用于可德兰多糖改性增溶研究。β-葡聚糖水溶性的提高,将扩大其在食品领域、化妆品领域及生物医药行业的应用,促进酵母行业的发展。优化了EmimAc-HPM改性增溶酵母β-葡聚糖的工艺参数:β-葡聚糖浓度2 wt%,HPM压力24000 psi,HPM循环处理8次,EmimAc循环使用5次。基于最佳工艺,EmimAc处理β-葡聚糖(EYG)水溶性达75.53±0.49%,EmimAc-HPM改性β-葡聚糖(EMYG)水溶性达85.01±0.45%。表明EmimAc对酵母β-葡聚糖聚合物具有很强的溶解能力,EmimAc-HPM技术可显著提高β-葡聚糖水溶性。明确了处理前后酵母β-葡聚糖分子量、流变性及热特性变化。未处理β-葡聚糖(YG)分子量(Molecular Weight,Mw)为598300 g/mol,处理后EYG和EMYG的Mw分别为528000和171300 g/mol,分散度却由1.213增加至2.187,表明EmimAc与HPM处理降低了β-葡聚糖Mw,使大分子β-葡聚糖解聚为小分子化合物,从而使其水溶性增加;改性后β-葡聚糖流变学特性改变,即YG高浓度样品损耗模量G’’大于低浓度样品,储能模量G’小于低浓度样品,然而改性后EMYG高浓度样品G’和G’’均小于低浓度样品,是由于改性后β-葡聚糖溶解度增加导致其动态粘弹性变化。处理后β-葡聚糖热分解温度显著下降,热稳定性逐渐降低。阐明了处理前后β-葡聚糖结构与构象变化。处理前后β-葡聚糖形貌结构发生显著变化,由最初紧密严实的三螺旋构象转变为EmimAc-HPM改性后的无规则链状结构;YG在9.5°与31°处均具有衍射吸收峰,而处理后β-葡聚糖相对应的衍射吸收峰却明显消失,表明处理后β-葡聚糖结晶度降低,是因为β-葡聚糖天然的三螺旋结构受到破坏;处理后β-葡聚糖最大吸收峰由185 nm逐渐红移到187.5 nm,反映了其三螺旋结构逐渐被破坏,最终转变为“类β-折叠”结构;处理前后β-葡聚糖一级结构不变,仍以β-(1-3)糖苷键相连。揭示了EmimAc-HPM改性增溶酵母β-葡聚糖的机制:EmimAc阳离子环上的氢(H)质子与β-葡聚糖上的羟基(-OH)形成氢键,破坏了β-葡聚糖原本存在的分子内、分子间强烈的氢键作用力;同时,HPM破坏了β-葡聚糖天然的三螺旋构象,降低了其分子量,从而提高了β-葡聚糖水溶性。EmimAc-HPM同样适用于可德兰多糖的改性增溶。EmimAc处理可德兰多糖(RC)与EmimAc-HPM改性可德兰多糖(RMC)的水溶性分别达74.41±0.63%和83.11±0.56%,说明EmimAc对线性可德兰多糖也具有很强的溶解能力。研究表明,RC结构变得疏松均一,天然的三螺旋结构被破坏,结晶度降低,热稳定性下降;EmimAc阳离子上的H原子与可德兰多糖上的-OH形成氢键,使可德兰多糖分子内与分子间强烈的氢键作用力被破坏,从而促使其水溶性提高。
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