面向发光二极管应用的全无机钙钛矿量子点光学特性调控研究

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全无机铯铅卤钙钛矿量子点(QDs)因其具有发光波长全光谱可调、荧光量子产率高,色纯度高等优异的光学特性,已经成为新一代发光器件的理想材料。目前已经报道的大多数钙钛矿量子点发光二极管(QLED)均是基于传统的铅卤化物钙钛矿QDs,而该材料在空气中的稳定性较差,而且均含有重金属铅。所以探索稳定的少铅或者无铅钙钛矿QDs尤为重要。本论文主要以改善钙钛矿QDs的稳定性,降低其毒性为目的,围绕其制备、发光特性及其QLED的应用展开了系统研究。具体结论概括如下:(1)通过热注射法制备了高质量的CsPbBr3 QDs,以用作QLED的发光层;分别通过磁控溅射和溶胶-凝胶法制备ZnO纳米籽晶层。将CsPbBr3量子点与n-ZnO纳米棒/p-GaN结合,实现了双波长绿色发光二极管,并且深入研究了ZnO纳米籽晶层对p-GaN/n-ZnO纳米棒/CsPbBr3量子点发光二极管性能的影响。结果表明,磁控溅射ZnO纳米籽晶层可以诱导规则垂直的ZnO纳米棒阵列生长,并且相应的QLED器件具有更好的电致发光性能。(2)利用溶解度更高的醋酸铯代替碳酸铯,通过改进的热注射方法合成了高质量的CsPbBr3 QDs。使用3-氨基丙基三乙氧基硅烷(APTES)作为配体和SiO2源合成高稳定性的CsPbBr3 QDs@SiO2复合材料。结果表明,CsPbBr3QDs@SiO2具有良好的结晶度以及优异的发光性能。SiO2的保护作用不仅仅提高了QDs的稳定性,而且抑制了QDs之间常见的阴离子交换反应。利用CsPbBr3QDs@SiO2与CsPbBrI2 QDs@SiO2混合并与商业蓝光芯片组合,实现了白色发光二极管(WLED)器件。制备的WLED具有优异的光学性能和稳定性。在20 mA电流下CIE色坐标为(0.3511,0.3437),连续工作16 h后,WLED器件依然具有稳定的白光发射。(3)设计了一锅法合成具有高橙黄色光致发光、高稳定性的CsPb0.7Mn0.3Br0.75Cl2.25 QDs@SiO2复合材料。微观结构表征结果表明,CsPb0.7Mn0.3Br0.75Cl2.25 QDs被SiO2有效包裹。CsPb0.7Mn0.3Br0.75Cl2.25 QDs@SiO2复合材料相较于CsPb0.7Mn0.3Br0.75Cl2.25 QDs而言,具有更高的湿度稳定性和热稳定性。通过将橙黄色CsPb0.7Mn0.3Br0.75Cl2.25.25 QDs@SiO2复合材料和蓝色CsPbBrCl2QDs@SiO2复合材料涂覆在紫外发光二极管芯片上获得了高品质WLED。所制备的WLED显示出明亮的白光发射与较高的操作稳定性,色坐标为(0.3347,0.2825),显色指数最高为82,相关色温为5329 K。
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