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压电陶瓷是一类可实现机械能与电能相互转换的高技术功能材料。但目前应用的压电陶瓷仍以PZT。铅基陶瓷为主,其主要成分是有毒的铅,严重影响了人类健康并对生态环境造成了极大的损害。因此,研发新型无铅压电陶瓷材料成为世界各国面临的紧迫任务之一。
钛酸铋钠(Bi1/2Na1/2TiO3,简称BNT)是一种典型的A位复合钙钛矿型铁电体,在室温下具有很强的铁电性,被认为是目前替代铅基压电陶瓷最有希望的候选材料之一。本论文采用传统固相烧结法制备了BNT基三元系无铅压电陶瓷,系统研究了准同型相界(MPB)附近组成85(Bi1/2Na1/2)TiO3-10(Bi1/2K1/2)TiO3-5BaTiO3(简称BNKBT)陶瓷的掺杂行为,分析了元素掺杂对样品的微观形貌、物相结构及电学性能的影响,并对其微观作用机制进行了深入探讨。具体研究内容如下:
1.研究了Li元素掺杂对BNKBT陶瓷的影响。分别采用Li2CO3,(Bi1/2Li1/2)TiO3(BLT)两种方式进行Li掺杂,分析比较了两种不同掺杂方式对BNKBT陶瓷的影响,并对Li2CO3方式掺杂展开了进一步的探讨。结果表明:以Li2CO3方式引入的Li+离子提高了BNKBT陶瓷的四方相含量和退极化温度Td,改善了陶瓷体系的介电性能和铁电性能;而以BLT掺杂方式引入的Li+离子不仅降低了四方相含量和Td,而且对BNKBT陶瓷体系的介电性能和铁电性能也起到了一定的恶化作用。进一步研究了Li2CO3方式掺杂的BNKBT陶瓷,首次提出了一种Li+离子在钙钛矿结构中“双占位效应”的微观作用机制,并且这种特殊的占位效应与掺杂量有密切联系。最佳的电学性能在Li2CO3掺杂量为1.0mol.％处获得:d33=163pC/N,kp=17％,.Pr=40.9μC/cm2,同时,其退极化温度保持在144℃,显示了良好的应用前景。
2.研究了Mn和Co掺杂对BNKBT陶瓷的影响。在本实验室研究的基础上,分析比较了Co掺杂、Mn掺杂以及Mn/Co共掺杂三种不同的掺杂方式对BNKBT陶瓷的影响。结果表明:Mn、Co离子有效进入了BNKBT陶瓷体系晶格中形成了纯的钙钛矿型固溶体,保持了三方-四方共存的MPB结构。而Mn/Co共掺杂使得材料的介电损耗峰展宽,一定程度提高了退极化温度Td,表现了比Mn、Co两元素单纯掺杂更优越的弛豫特性。基于此,针对Mn/Co共掺杂过程中表现的优越的弛豫特性,采用正交试验法对Mn/Co共掺杂展开了进一步的分析研究。以Mn掺杂量、Co掺杂量以及烧结温度作为试验因素,得到了最佳掺杂方案:在烧结温度1180℃下,Co掺杂量为0.5wt.％、Mn掺杂量为0.2wt.％。同时对正交试验分析结果进行了验证,验证结果与正交试验分析结果基本相吻合。1180℃烧结,Mn掺杂量为0.3wt.％,Co掺杂量为0.5wt.％时得到的材料的电学性能最好。这为BNT基无铅压电陶瓷体系的掺杂提供了一种新的设计思路。