【摘 要】
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多孔碳是一种重要的硫宿主材料,其结构与性质调控对锂硫电池性能优化起着关键作用。目前,设计合成高导电性、孔结构丰富的多孔碳大多采用模板法、生物质活化等方法,但因其制备中存在条件不可控、费时费力等不利因素,限制了其广泛应用。针对以上问题,本论文提供一种绿色、简便、无模板的方法合成超薄碳纳米片和泡沫状多孔碳,巧妙利用小分子调控纳米片厚度、孔结构和杂原子掺杂含量,避免了传统模板法或环境不友好试剂等缺陷,获
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多孔碳是一种重要的硫宿主材料,其结构与性质调控对锂硫电池性能优化起着关键作用。目前,设计合成高导电性、孔结构丰富的多孔碳大多采用模板法、生物质活化等方法,但因其制备中存在条件不可控、费时费力等不利因素,限制了其广泛应用。针对以上问题,本论文提供一种绿色、简便、无模板的方法合成超薄碳纳米片和泡沫状多孔碳,巧妙利用小分子调控纳米片厚度、孔结构和杂原子掺杂含量,避免了传统模板法或环境不友好试剂等缺陷,获得分级多孔结构碳材料,应用于锂硫电池正极,并展现出优异电化学性能。研究内容如下:（1）以聚丙烯酸钠（PAAS）和水为原料,简便合成厚度可调的超薄多孔碳纳米片（U-PCNS）。探究PAAS水溶液浓度与U-PCNS的厚度、孔结构的关系,阐明结构形成的可能机理。探索U-PCNS作为锂硫电池的硫宿主材料的电化学性能,深入研究碳纳米片厚度、孔结构与锂离子扩散、多硫离子吸附、锂枝晶形成等关联,揭示构效关系。研究结果显示,优化后电池比容量达1245.2 mAh g-1（在0.2 C时）,且展现出优异稳定性（循环1000次,衰减率仅为0.042%/圈）。（2）以PAAS为碳前驱体,六偏磷酸钠为磷源和造孔剂,采用冷冻干燥和热处理方法合成分级多孔磷掺杂多孔碳泡沫（PCF）,并作为硫宿主材料应用于锂硫电池正极。研究六偏磷酸钠含量与碳化温度对碳结构、杂原子掺杂量的影响,并深入探索PCF结构、磷掺杂与锂离子扩散、多硫离子吸附、硫反应动力学、锂枝晶形成等关联,阐明构效关系。研究表明,通过对硫载体碳片进行造孔、磷掺杂修饰提升了锂硫电池放电比容量(0.2 C时为1452.3 mAh g-1)和循环稳定性（1500次循环衰减率仅为0.039%/圈）。在面密度为4.48 mg cm-2时,面容量可达到5.09 mAh cm-2（0.05 C）。
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