【摘 要】
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燃油经济性佳、热效率高、CO2排放少的柴油车的使用日益广泛。在典型的稀燃燃烧条件下,柴油车尾气以富有氮氧化物和颗粒物为特点。NOx给环境造成酸雨、光化学烟雾、臭氧层耗竭等威胁,并通过降低大气能见度、诱发呼吸疾病等方式给人类生活和身体造成危害。氨选择性催化还原技术（NH3-SCR）已成为净化柴油车尾气中NOx的最佳方法。商用柴油车SCR催化剂以过渡金属铜或铁改性的小孔菱沸石型（CHA）分子筛为核心,
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燃油经济性佳、热效率高、CO2排放少的柴油车的使用日益广泛。在典型的稀燃燃烧条件下,柴油车尾气以富有氮氧化物和颗粒物为特点。NOx给环境造成酸雨、光化学烟雾、臭氧层耗竭等威胁,并通过降低大气能见度、诱发呼吸疾病等方式给人类生活和身体造成危害。氨选择性催化还原技术（NH3-SCR）已成为净化柴油车尾气中NOx的最佳方法。商用柴油车SCR催化剂以过渡金属铜或铁改性的小孔菱沸石型（CHA）分子筛为核心,在Cu-SAPO-34暴露出严重影响使用寿命的低温水热失活问题后,研究兴趣更集中于SSZ-13材料。铁基分子筛催化剂在NH3-SCR反应中展现出高温活性佳、N2O副产物少、抗硫性好等优点和低温活性差、水热稳定性低等缺点。铜基分子筛催化剂展现出低温活性高、活性窗口宽、N2选择性好等优点和易受SO2中毒、高温活性低等缺点。本文以SSZ-13分子筛为研究对象,探究了Fe-SSZ-13的结构-活性关系并掺锆提高其水热稳定性,对Cu-SSZ-13通过钠含量调控改善了抗硫性,实现了对金属改性SSZ-13的NH3-SCR性能探究和调控。全文主要内容如下:首先,研究了焙烧温度对Fe-SSZ-13的铁物种分布和NH3-SCR性能的影响。结果表明,450℃和500℃焙烧的Fe-SSZ-13在250-575℃的反应温度区间内的NO转化率随反应温度的升高先升高后降低,在400℃达最高值。500℃以上焙烧的Fe-SSZ-13的NO转化率随反应温度的升高先增高后持平。随着焙烧温度的升高,低温活性降低而高温活性升高。Fe-SSZ-13中共存有孤立Fe3+、低聚FexOy簇和大Fe2O3颗粒,更高的焙烧温度会导致更多的聚合态铁物种和减少的孤立Fe3+,同时酸含量也降低。孤立Fe3+和低聚FexOy簇分别是主要的低、高温活性物种。催化剂酸性质在低温SCR中发挥着更重要的角色,通过抑制铁基分子筛的低温氨抑制效应促进NO转化。其次,针对Fe-SSZ-13暴露出的水热稳定性不佳的问题,通过在一步法合成Fe-SSZ-13的过程中原位掺杂Zr制备了具有高水热稳定性的0.3Zr/Fe-SSZ-13催化剂,从微孔性质、分子筛结构、活性位点、酸性、反应中间体等方面全面揭示了Zr促进机制。结果表明,含0.31wt.%Zr的0.3Zr Fe-F在湿空气流中750℃水热老化12h后的NO转化率较老化后的Fe-F提高了约30%,且N2选择性维持在95%以上。Fe-SSZ-13水热老化后的活性降低主要归因于活性铁离子聚集和酸位点损失。而适量锆掺杂的0.3Zr/Fe-SSZ-13在水热处理中维持了高比表面积、孔体积和结晶度,在保证了载体结构稳定的基础上,Zr通过促进铁物种的分散性,抑制了孤立Fe3+的迁移和团聚,保证了活性位数量。Zr掺杂引入的新Br?nsted和Lewis酸位点也协助了NH3和NO分子更有效的活化,促进形成了更多不稳定NH4NO2和NH2NO中间体,最终分解为N2。最后,针对Cu-SSZ-13抗硫性较Fe-SSZ-13差的问题,探究了Cu-SSZ-13在水热合成中不可避免出现的碱金属Na的含量对其NH3-SCR性能和抗硫性的影响,提出了Na含量对Cu-SSZ-13抗硫中毒机理的影响。结果表明,Na含量0.86 wt.%的Cu-SSZ-13不仅在225-575℃的宽窗口表现出高于90%的NO转化,其反复硫中毒并再生后的活性和抗低温累积硫中毒性能也最佳。H2-TPR表明,适量的钠导致Cu-SSZ-13中有丰富的Z2Cu位点,而ZCu OH较少。在SO2毒化时,Z2Cu位点受易分解的硫酸铵毒化,ZCu OH位点受稳定的硫酸铜毒化,共同导致了低温活性损失。而高温下SO2和CuxOy相互作用抑制了氨氧化活性,促进了高温SCR性能。当200℃下累积硫中毒处理时,活性最高的F-0.25Na由于具有丰富的Z2Cu和较少的ZCu OH而沉积了更多的（NH4）2SO4和最少的Cu SO4,且S-0.25Na中孤立Cu2+含量最高。Na/Cu-SSZ-13受SO2毒化的程度主要由Cu SO4的严重毒化作用主导,而（NH4）2SO4的毒化作用较弱。
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