纳米氧化铁的制备及应用研究

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摘要:随着我国水环境质量日益恶化,水源地受到严重污染,消毒副产物已成为制约饮用水安全保障的重要因素。高效去除消毒副产物前驱体的技术已经成为饮用水安全保障处理技术的关键技术之一。目前,强化絮凝是饮用水处理的重要手段。研究表明,纳米氧化铁具有超强的吸附能力、极好的流动稳定性、较低廉的价格等优点,已成为饮用水强化絮凝去除前驱体的一个重要方向之一。但是,制备高效、安全无毒饮用水纳米氧化铁絮凝剂,目前还存在去除效率低、成本高等问题,缺乏去除针对消毒副产物前驱体过程和机制的应用基础研究。针对上述问题,论文系统的研究了纳米氧化铁絮凝剂的制备;反应的控制因素对絮凝剂粒径、形貌和表面特性的影响;实验室去除腐殖酸的实验探讨了絮凝反应的过程与机制以及册田水库微污染水作为饮用水源的处理实验;主要结果如下:1)进行了Fe304、α-FeOOH、α-Fe2O3、γ-Fe2O3的制备,以及四种氧化铁的形貌和性能表征,并应用其进行腐殖酸去除的实验。可知Fe3O4为球形纳米颗粒,粒径为22nm;α-FeOOH为针形纳米颗粒,粒径为10nm;α-Fe2O3为球形纳米颗粒,粒径为90nm;γ-Fe2O3为球形纳米颗粒,粒径为45nm。四种颗粒悬浮液的等电点为6.4,四种纳米氧化铁对腐殖酸的吸附在2h内均能达到吸附平衡。langmuir模型能很好的描述四种氧化铁对腐殖酸的吸附过程,吸附容量分别为11.35mg/g、50.53mg/g、22.42mg/g和18.78mg/g。纳米α-FeOOH对腐殖酸的吸附和絮凝效果最好,去除率分别为50.41%和50.89%。由实验结果可知,纳米α-FeOOH为纳米颗粒且对腐殖酸去除效果最好。2)进行了反应温度、反应物初始浓度和加碱速度对纳米α-FeOOH颗粒尺寸,形貌和表面羟基数量的影响实验。最终确定了纳米α-FeOOH制被反应的条件为保持反应体系搅拌速度恒定为3600r/min,氧化过程中通入空气的速度恒定为2L/mim,反应体系温度为35℃,应物初始浓度分别为0.05mol/L,加碱速度为50mL/min。在此条件下得出α-FeOOH的颗粒为针状纳米粒子,粒径大小为20nm。3)进行了纳米α-FeOOH絮凝去除水中腐殖酸和与阳离子耦合去除水中腐殖酸的实验,得出在相同pH条件下,TOC去除率最大值为80%,UV254的去除率最大为90%;浊度达到最大值为300NTU,最小为20NTU。在加入PDADMAC后,在相同pH条件下,TOC去除率达到最大值为90%,UV254的去除率达到最大为95%,浊度达到最大值为100NTU。最小为20NTU。说明,纳米α-FeOOH絮凝剂的表面羟基数量是去除腐殖酸的重要因素。加入阳离子后,主要是阳离子的投加增大了絮凝剂表面羟基的数量,使得腐殖酸能与足够的羟基自由基络和,提高了腐殖酸的去除率。4)进行了纳米α-FeOOH、Fe3O4和PAC絮凝去除水中腐殖酸和与阳离子耦合去除水中腐殖酸的实验,单独使用纳米α-FeOOH絮凝剂与复合使用纳米α-FeOOH与和PDADMAC絮凝剂时,体系TOC去除率最高为分别为55%和65%。浊度去除率分别为80%和90%,色度出去率分别为85%和93%。单独使用纳米Fe3O4絮凝剂与复合使用纳米Fe3O4与和PDADMAC絮凝剂时,体系TOC去除率最高为分别为45%和49%。浊度去除率分别为75%和77%,色度出去率分别为80%和88%。单独使用PAC絮凝剂与复合使用PAC与和PDADMAC絮凝剂时,体系TOC去除率最高为分别为29%和69%。浊度去除率分别为79%和92%,色度出去率分别为79%和89%。可知处理册田水库水的最佳药剂为纳米α-FeOOH和PDADMAC阳离子耦合絮凝剂。
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