BS-12两性修饰不同磁性黏土矿物对苯酚和Cd2+的吸附研究

来源 :西北农林科技大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zhangxing0828
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工业化进程的加快导致废水排放量急剧增多,水体污染开始呈现有机和重金属复合污染的态势。寻求去除效率高、可回收性强的新型吸附剂材料,对于有效治理水体有机和重金属复合污染具有重要意义。黏土矿物自然储量丰富、廉价易得,基础吸附性能好,是一种良好的新型吸附剂材料基质。本文以海泡石(ST)、沸石(ZT)和凹凸棒石(AT)为修饰基质,通过化学共沉淀法制备三种磁性黏土矿物(MST、MZT和MAT),进而采用两性表面活性剂十二烷基二甲基甜菜碱(BS-12)对三种磁性黏土矿物进行不同CEC比例的有机修饰,最终制得三种两性修饰的磁性黏土矿物(BS-MST、BS-MZT和BS-MAT)。通过扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)和红外光谱(FTIR)技术表征材料的表面形态、晶体结构和活性官能团,同时测定吸附剂材料的比表面积、阳离子交换量(CEC)和碳氮元素含量等表面特征和结构特征,比较研究了BS-12两性修饰不同磁性黏土矿物对于苯酚和Cd2+在污染物单一及复合条件下的吸附特征,分别考察了温度、p H和离子强度对于苯酚和Cd2+吸附的影响,并筛选出最佳吸附剂材料,进而探讨了两性修饰磁性黏土矿物对苯酚和Cd2+的吸附机制,分析比较了不同黏土矿物间修饰机制和对污染物吸附机理的差异,旨在为两性修饰磁性黏土矿物在治理水体有机、重金属复合污染中的应用提供理论依据。本研究主要取得如下结果:(1)Fe3O4磁化导致三种黏土矿物基质的比表面积增加,但CEC有所下降。相同磁化条件下,Fe3O4的负载不改变ST和ZT的原生晶体结构特征,但一定程度上掩盖了AT的骨架结构。三种黏土矿物基质中,Fe3O4在AT上的表面覆盖度高达57.33mg·m-2,磁化程度最大。BS-12两性修饰使得磁性黏土矿物的CEC下降,但C、N含量显著增加,亲水表面向疏水表面转变。三种磁性黏土矿物中,两性修饰剂BS-12在MAT上的负载量最大,但BS-12对MST的修饰率最高,可达65.91%。(2)Fe3O4磁化导致三种黏土矿物基质的苯酚吸附能力有所减弱,但对Cd2+的吸附能力影响不完全相同,相较于黏土矿物原土,MST和MAT对Cd2+的吸附能力分别下降了28%和18%,但MZT对Cd2+的吸附能力变化不大。(3)BS-12两性修饰能够同时增强三种磁性黏土矿物对于苯酚和Cd2+的吸附能力,其中苯酚吸附量随修饰比例的增大而增加,但过高的修饰比例(大于100%CEC)并不利于对Cd2+的吸附。不同黏土矿物基质间,与BS-MST和BS-MZT相比,BS-MAT对苯酚和Cd2+的吸附能力较强,而在BS-MAT的各修饰比例中,又以200BS-MAT的苯酚吸附能力最强,100BS-MAT的Cd2+吸附量最高,可达665.82 mmol·kg-1。(4)BS-12修饰磁性黏土矿物对于苯酚的吸附等温线满足Henry模型规律,主要为疏水有机相的物理分配作用,呈现出一定的增温负效应,溶液初始p H的降低和离子强度的升高有利于吸附剂对苯酚的吸附。(5)相较于Langmuir和Freundlich模型的拟合决定系数(R2),Sips模型能够较好地描述两性修饰磁性黏土矿物对于Cd2+的等温吸附结果。Fe3O4的磁化和BS-12的两性修饰导致吸附剂表面的不均匀性增强,凸显出对于Cd2+的吸附异质性,吸附等温线具有S型特征,吸附主要呈现为增温正效应,升高溶液初始p H值和降低背景离子强度对Cd2+的吸附存在促进作用。两性修饰磁性黏土矿物通过黏土矿物表面电荷的静电引力、Fe3O4的表面吸附以及羧基官能团的化学络合对Cd2+产生吸附。(6)BS-12两性修饰不同磁性黏土矿物在苯酚和Cd2+单一及复合污染条件下的吸附特征相似。复合污染条件下,两性修饰磁性黏土矿物对于苯酚的吸附受到Cd2+共存的促进作用,但对于Cd2+的吸附并未受到苯酚的明显影响。由于黏土矿物基质自身结构和性质的不同,使得Fe3O4磁化和BS-12两性修饰在修饰机制上出现差异,从而导致吸附剂对于苯酚和Cd2+的吸附性能有所区别。经过表面性质、吸附特征和环境影响因素的比较筛选,三种黏土矿物基质中,以AT为修饰基质得到的BS-MAT表现出对苯酚和Cd2+最佳的吸附性能。
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