多功能贵金属纳米颗粒的设计合成及催化性能的研究

来源 :哈尔滨师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:maigansws
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贵金属金、钯等及其双金属纳米颗粒因其具有独特的光学、电学和协同催化性能引起了科研人员的广泛关注。尤其在催化领域,设计结构合理和可循环使用的纳米催化剂以降低成本及提高利用率已经成为该领域的研究热点。此外,具有空心或孔结构纳米材料由于比表面积高、密度低和材料消耗低等特点,不但具有高的催化效率,还能够有效的节约贵金属资源。同时,利用磁性纳米颗粒作为载体,使贵金属材料能够作为可循环使用的催化剂,可以降低成本提高利用率。四氧化三铁纳米颗粒(Fe3O4 NPs)具有粒径小、磁响应性强、便于磁性分离回收等优点,使得超顺磁性Fe3O4 NPs为载体合成磁性贵金属纳米复合材料成为研究热点之一。本文用一步无模板法制备金纳米空心球,种子生长法合成Fe3O4@Au空心球,利用Fe3O4作为模板设计合成了双金属Au-Pd磁性复合纳米颗粒,并利用透射电子显微镜(TEM)、高角环形暗场扫描透射电镜(HAADF-STEM)、扫描电子显微镜(SEM)及能谱(EDX)、X-射线粉末衍射(XRD)、X-射线光电子能谱(XPS)等分析方法对其形貌、成分和结构充分的进行了表征,利用典型的硼氢化钠(NaBH4)还原对硝基苯酚(4-NP)和铁氰化钾(K3Fe(CN)6)的催化反应来验证金纳米空心球,Fe3O4@Au空心球,Fe3O4@Au-Pd复合纳米颗粒这3种材料的催化活性,同时其催化性能用紫外可见吸收光谱系统跟踪表征。具体的研究内容如下:(1)利用2-巯基噻唑啉(2-MT)作为还原剂和稳定剂,通过一步无模板法合成了金空心纳米球(GHNSs)。GHNSs是空心球壳,尺寸均匀,具有大的比表面积,外径约为120 nm,内径约为90 nm,球壳壁厚为20-25 nm,组成球壳的Au NPs尺寸约为5 nm。GHNSs用于催化NaBH4还原4-NP和K3Fe(CN)6溶液,具有较高的催化性能,并且能够回收重复利用,至少能够重复使用5次,结果表明GHNSs具有高效的催化活性、良好的循环性和稳定性。(2)以具有孔结构的Fe3O4球作为模板,设计合成Fe3O4@Au空心球,利用尺寸为3.5 nm的Au NPs均匀的修饰在Fe3O4空心球内外表面,基于金纳米种子,在金生长溶液中,Au NPs进一步原位生长到6 nm左右,得到Fe3O4@Au空心球。利用Fe3O4@Au空心球作为催化剂,催化NaBH4还原4-NP和K3Fe(CN)6溶液,表现出较高的催化性能,利用磁铁能够容易地从反应后的溶液中分离出催化剂Fe3O4@Au空心球,并且,回收的Fe3O4@Au空心球重复使用6次后仍具有催化活性,实验结果表明Fe3O4@Au空心球具有较高的催化活性和较好的稳定性和循环性。(3)在Fe3O4空心球为模板的基础上合成Fe3O4@Pd和Fe3O4@Au-Pd复合纳米颗粒。通过TEM和SEM表征Fe3O4@Pd和Fe3O4@Au-Pd,尺寸约为20 nm的Pd NPs均匀分散在Fe3O4空心球上,通过HAADF-STEM表征Fe3O4@Au-Pd表面的纳米颗粒为Au-Pd的双金属结构,尺寸为20-25 nm。考察Fe3O4@Pd和Fe3O4@Au-Pd复合纳米颗粒的催化性能,催化NaBH4还原4-NP和K3Fe(CN)6反应,具有较高的催化活性,并且Fe3O4@Au-Pd的催化活性明显高于Fe3O4@Pd。利用磁铁能够容易地从反应后的溶液中回收Fe3O4@Pd和Fe3O4@Au-Pd催化剂,并且至少能够循环使用6次,且能够实现4-NP和K3Fe(CN)6的转化率高于99%,结果表明Fe3O4@Pd和Fe3O4@Au-Pd具有高效的催化活性、较好的稳定性和循环性。
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