纳米尺度锂离子电池电极材料的制备与储锂性能研究

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锂离子电池因具有电压高、寿命长、重量轻、自放电低、能量密度大、无记忆效应、绿色环保等优点,广泛用于小型电子产品中。但随着电动汽车、规模化储能以及空间技术的发展,对锂离子电池的比容量和倍率性能提出更高的要求,传统的锂离子电池电极材料已经不能满足其所需的技术需求。采用纳米材料可改善锂离子和电子在电极材料表面及内部的传输,减小锂离子和电子在电极内部传输的距离,极大提高材料的倍率性能。尤其是特殊纳米结构,除以上特点外还可有效地抑制充放电过程中的体积效应,保持电极材料结构的稳定,改善电池循环性能。本文开展了氮掺杂碳包覆四氧化三铁(Fe3O4@N-C)空心纳米球、哑铃型锡掺杂三氧化二铁(Sn掺杂Fe2O3)纳米粒子、钻酸镍(NiCo2O4)中空纳米球及镍锰酸锂(LiNi0.5Mn1.504)尖晶石材料的合成、表征以及电化学性能研究,并探讨特殊结构、金属掺杂及复合改性等因素对电极材料电化学性能的影响。本论文研究内容主要包括以下几部分:1.以PAA-NH4为模板,在水和异丙醇的混合体系中合成单分散Fe(OH)3/PAA-NH4空心纳米球,然后在氩气保护下进行高温煅烧,制得由超细Fe3O4纳米颗粒组成的空心Fe3O4@N-C纳米球。电化学性能测试结果表明,空心Fe3O4@N-C纳米材料初始容量为1630 mAh g-1,经过100次充放电循环后,放电容量为1076 mAh g-1,且在10 A g-1大电流500次充放电循环后,放电容量仍保持在566.6mAh g-1,表现出超高的循环稳定性和倍率性能。2.采用水热法一步合成粒径均一,分散性好的哑铃型Sn掺杂Fe2O3纳米粒子,并通过X射线粉末衍射(XRD)、透射电镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)等手段对合成材料进行表征。通过对掺杂前后Fe2O3纳米粒子电化学性能进行比较,研究Sn掺杂对电池性能的影响。相同情况下单独氧化铁纳米粒子100次循环后放电容量仅为Sn掺杂后放电容量的63%,表明Sn掺杂后材料在循环性能上具有明显优势。3.三元过渡金属氧化物NiCo2O4因其高导电性和优异的电化学活性,成为极具发展潜力的锂离子电池负极材料。以氯化钴、氯化镍和聚丙烯酸为原料,所合成的中空NiCo2O4纳米球表现出优异的电化学性能。当电流密度为1000 mA g-1时,第一次和第二次放电容量分别为1952.5 mAh g-1和1415.9 mAh g-1,循环1000次后放电容量仍保持1202.7 mAh g-1,相对于第2次放电容量保持率为85.0%,表现出优异的循环稳定性。4.采用固相法制备高纯度和高结晶度的立方尖晶石结构LiNi0.5Mn1.5O4电极材料。首次放电容量达到138 mAh g-1,并且在0.1 C的放电倍率下循环100次后,放电容量依然可以达到133.9 mAh g-1在5 C倍率下循环100次后放电容量为124 mAh g-1,是总容量的96.1%,表现出很高的循环稳定性。
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