三峡库区消落带土壤中乙炔基雌二醇和双酚A的吸附/释放特征

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三峡水库消落带受库区水周期性的淹没、冲刷和淤积等作用,可能成为污染物的源,也可能成为污染物的汇。同时消落带长期干湿交替的状态对水体的性质也会产生一系列的影响。环境雌激素作为新兴污染物,已普遍存在于三峡库区水体及土壤中,对库区的生态安全带来严重的威胁。据此,本文以重庆市涪陵区三峡库区消落带土壤作为研究对象,研究典型环境雌激素EE2和BPA在消落带土壤中的吸附释放特性,及环境条件如温度、溶液pH改变对EE2和BPA吸附释放的影响。研究结果如下:(1)该消落带土壤为紫色土,呈弱碱性。依次位于155m、160m、165m、170m水位高程的土壤由于淹水时长的不同,其土壤有机质含量和土壤颗粒等理化性质有明显的差异。(2)EE2和BPA在土壤中的吸附和释放动力学包括快速和慢速两个阶段,吸附和释放分别能在24h和48h内达到平衡状态。动力学数据均能与准二级动力学方程达到最佳拟合效果。另外,EE2和BPA的吸附主要为物理吸附,是一个放热和熵减的反应。(3)单一溶质条件下,EE2和BPA的等温吸附和释放数据用Freundlich模型拟合能达到最优效果,吸附和释放均为非线性。EE2和BPA在四个土样中的吸附亲和力系数K_F值满足155m>160m>165m>170m,与土壤中有机质累积量及粉粒含量成正相关,与砂粒含量成负相关。而吸附过程存在一定的不可逆性,EE2和BPA的释放曲线与吸附曲线不能完全重合,释放存在滞后效应。释放滞后系数HI遵循155m<160m<165m<170m的顺序,即淹水时间较长的土壤具有更强的释放滞后性。(4)EE2和BPA共存时,吸附和释放过程均存在显著的竞争效应。在双溶质条件下,EE2吸附和释放的非线性程度降低,BPA吸附的非线性程度降低,释放的非线性程度增加。竞争物质的存在会对目标物质的吸附产生抑制作用,且滞后竞争吸附比同时竞争吸附能引起更强的竞争性。同时竞争吸附时,BPA对EE2吸附的竞争效应大于EE2对BPA吸附所施加的竞争效应,与滞后竞争吸附恰好相反。在淹水期间,同时吸附于土壤中的EE2和BPA在向上覆水发生解吸时,EE2的解吸率和解吸滞后性增加,BPA的解吸率和解吸滞后性降低。(5)环境条件改变对EE2和BPA的吸附和释放过程也有重要的影响。溶液pH值从3增加到10时,每一水位高程土壤对EE2和BPA的吸附量随之降低,而存在于不同高程土壤中的EE2和BPA的解吸率随之增加。当温度从15℃增加到35℃时,EE2和BPA在土壤中的吸附能力降低,而EE2和BPA在土壤中的解吸滞后系数HI满足15℃>25℃>35℃的顺序,即升温有利于解吸的进行。
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