【摘 要】
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有机太阳能电池由于其制备成本低,可大规模柔性加工等优点而受到学术界和工业界的广泛关注。由于高性能聚合物给体和受体材料的发展,使得有机太阳能电池的效率得到不断提高。引达省并二噻吩单元和苯并二噻吩单元具有良好的平面性和高的载流子迁移率,因此在光电材料领域得到广泛应用。本文通过分子设计,合成了一系列基于引达省并二噻吩和苯并二噻吩的聚合物给体材料和受体材料,并应用于有机太阳能电池,研究分子结构与性能之间的
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有机太阳能电池由于其制备成本低,可大规模柔性加工等优点而受到学术界和工业界的广泛关注。由于高性能聚合物给体和受体材料的发展,使得有机太阳能电池的效率得到不断提高。引达省并二噻吩单元和苯并二噻吩单元具有良好的平面性和高的载流子迁移率,因此在光电材料领域得到广泛应用。本文通过分子设计,合成了一系列基于引达省并二噻吩和苯并二噻吩的聚合物给体材料和受体材料,并应用于有机太阳能电池,研究分子结构与性能之间的关系,以进一步提高其光电转化效率。具体研究工作如下:1.基于引达省并二噻吩的小分子IDIC-C16与硫原子和氟原子修饰的苯并二噻吩共聚得到聚合物受体PSF-IDIC;IDIC-C16与硅原子修饰的苯并二噻吩共聚得到聚合物受体PSi-IDIC。研究表明,聚合物受体PSF-IDIC和PSi-IDIC都表现出强的光吸收;与聚合物给体PM6制备成器件,基于PM6:PSi-IDIC器件获得8.29%的光电转化效率,基于PM6:PSi-IDIC器件获得10.18%的光电转换效率,基于PM6:PSF-IDIC器件获得较高的光电转化效率原因是其具有较好的激子解离、电荷传输和更好的活性层形貌。这些结果表明,通过共聚不同功能原子修饰的苯并二噻吩单元可以调控器件性能。2.进一步选用IDIC-C16和氯原子修饰的苯并二噻吩共聚得到聚合物受体PCl;IDIC-C16与硅原子和氯原子修饰的苯并二噻吩共聚得到聚合物受体PCl-Si。研究发现,基于PM6:PCl-Si器件获得9.25%的光电转换效率,填充因子为67.86%;基于PM6:PCl器件获得10.02%的光电转化效率,填充因子为70.25%。3.为了研究1-氯奈添加剂和热退火处理对器件性能的影响。我们通过IDIC-C16和3,3’-二氟-2,2’-双噻吩共聚得到聚合物受体P2TF,采用时间分辨瞬态吸收光谱研究全聚合物太阳能电池的电荷转移动力学,研究发现,添加剂和热退火处理可以优化活性层形貌和提高给受体间的电荷转移速率。此外,PM6:P2TF活性层还具有良好的耐弯曲性能,表明其在柔性全聚合物太阳能电池中的巨大应用潜力。4.目前有机太阳能电池活性层主要采取卤素溶剂进行加工,环境污染大,不利于未来商业化制备。我们设计合成了可绿色非卤溶剂加工的两种不对称聚合物给体PBDT-F-2TC和PBDT-SF-2TC。使用非卤溶剂1,2,4-三甲苯进行加工,基于PBDT-F-2TC:IT-4F器件获得10.29%的光电转化效率;基于PBDT-SF-2TC:IT-4F器件获得10.39%的光电转化效率。5.尽管氟化或氯化聚合物给体可改善有机太阳能电池的性能,但在设计有机光伏材料时,如何合理选择卤素原子引入到聚合物给体中显得非常重要。我们合成了含氟原子的PBDT-F-3T2C和含氯原子的PBDT-Cl-3T2C两种可绿色非卤溶剂加工的聚合物给体,比较了氟原子和氯原子对聚合物给体材料的影响。可以发现氯原子和氟原子都能有效降低材料的分子能级,尽管氟原子电负性比氯原子大,但是氯原子的3d空轨道可以容纳更多电子,因此氯原子可以更有效地降低材料的分子能级。使用氯苯溶剂加工器件,基于PBDT-F-3T2C:IT-4F器件获得11.67%的光电转化效率,基于PBDT-Cl-3T2C:IT-4F器件获得10.19%的光电转化效率。此外,使用1,2,4-三甲苯溶剂制备器件,基于PBDT-Cl-3T2C:IT-4F器件获得5.83%的光电转化效率,基于PBDT-F-3T2C:IT-4F器件获得10.04%的光电转化效率。结果表明给体材料中合理引入卤素原子可以提高有机太阳能电池的光电转化效率。6.为了匹配具有深的最低未占分子轨道(LUMO)能级的非富勒烯受体,需要设计深的最高占据分子轨道(HOMO)能级和高平面性的聚合物给体,以进一步提高器件的光电转化效率。由于4,4’-二壬基-2,2’-联噻唑单元(BTz)具有很强的吸电子能力,可以使PBDTBTz的HOMO能级显著降低到-5.60 e V。同时,4,4’-二壬基-2,2’-联噻唑单元的非成键构象锁(N···S)可以提高材料的平面性,有利于电荷传输和分子堆叠。基于PBDTBTz:IT-4F器件获得0.92 V的开路电压。此外,在给受体ΔEHOMO仅为0.06 e V的情况下,器件的电荷仍然可以得到有效分离。这些结果表明具有强吸电子能力和非成键构象锁的联噻唑单元是设计深HOMO能级和高平面性给体材料的有效分子设计策略。
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