大气颗粒物来源广泛，成分复杂，由于对气候、环境和人类健康的显著影响，愈来愈受到人们关注。大气颗粒物中的重金属元素成分占比不大，但其引发的环境健康效应不可小嘘，尤其对人体健康的影响更应受到高度关注。大气颗粒物中重金属的研究关乎全球环境安全以及人类健康，全面认知我国大气颗粒物中金属元素的浓度变化、分布特征、来源演变和风险水平，对控制大气污染和改善环境质量具有十分重要的意义。　　本研究在全国选取城市（11个站点）、乡村（6个站点）和背景（9个站点）3种类型，共计26个观测站点，于2013年1月至2014年2月，利用惯性撞击式分级采样器(Anderson Series20-800，USA)同步采集大气颗粒物样品，样品经微波消解预处理后，采用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS7500ce，Agilent)测定了9个粒径段大气颗粒物中金属元素的含量。　　论文阐述了大气颗粒物中主要金属元素的空间分布、季节变化及粒径分布特征，采用富集因子法(EF)、正矩阵因子分析法(PMF)和气团后向轨迹法分析了污染型重金属元素主要来源，并采用美国环境保护署(US EPA)提出的健康风险评价方法，评价了大气颗粒物中金属元素健康风险水平及其与粒径分布的关系。主要研究结果如下:　　(1)全国TSP中20种元素含量顺序为:Fe＞ Na＞ Al＞K＞Mg＞ Zn＞ Pb＞Mn＞Ba＞Cu＞Ni＞Se＞Mo＞Cd＞ Co＞ Tl＞Th＞ Ag＞U＞ Be。其中，地壳元素Na、Mg、Al、K和Fe是浓度较高的几种元素，浓度水平在1～10μg·m-3之间，Pb、Ba、Zn、Mn、Cu和Ni元素浓度在0.01～1μg·m-3之间，Se、Mo、Cd、Co、Tl、Th、Ag、U和Be元素浓度均低于0.01μg·m-3。Mg、Al、Mn、Fe和Ba等地壳元素和大部分污染元素含量表现为城市＞乡村＞背景。大部分地壳元素含量表现为春冬季高于夏秋季，而污染元素由于受到人为排放源的影响，季节变化相对复杂，部分元素部分站点高值出现在夏秋季，说明了不同站点不同季节污染元素排放源差异性。　　(2)依据粒径分布相似性原则，全国大气颗粒物中金属元素粒径分布主要分为3种类型:粗粒子单峰型（Fe、Al、Mg、Ba和Th）、细粒子单峰型(Zn、Pb、Cd、Tl和Ag)、粗细粒子双峰型(Na、K、Mn、Ni、Co、U、Be、Cu、Se和Mo)。　　(3)由于排放源差异性，城市、乡村和背景地区大气颗粒物中金属元素粒径分布不尽相同。地壳元素Fe、Al、Mg、Ba和Th主要呈粗粒径段为主的单峰分布，城市和乡村主峰值出现在3.3～5.8μm，而背景地区主峰值出现在4.7～5.8μm。污染元素Zn、Pb、Cd、Tl和Ag主要呈细粒径段为主单峰分布，主峰值出现在0.43～2.1μm。Na、Co、U和Be主要呈粗粒径段为主的单峰或者双峰分布，峰值分别出现在0.43～1.1μm和3.3～5.8μm。Cu、Se和Mo主要呈双峰分布，细粒径段峰值出现在0.43～1.1μm，而粗粒径段峰值城市出现在2.1～5.8μm，乡村和背景出现在3.3～9μm。Ni（南方城市）呈三峰型分布，而其余地区呈粗粒径段为主双峰分布，峰值分别出现在0.43～0.65μm和4.7～5.8μm。K主要呈双峰分布，Mn主要呈单峰或者双峰分布，峰值分别出现在0.43～1.1μm和3.3～5.8μm。不同元素粒径分布差异性表明了不同地区其排放源差异性。　　(4)污染元素Ni、Cu、Mo和Tl EF值大于10，但小于100，受到人为源的轻微污染;Zn、Ag、Pb、Cd和Se元素EF值大于100，受到人为源的严重污染。城市（Pb、Tl和Mo）EF值显著高于乡村和背景地区。细粒子中金属元素富集程度高于粗粒子，而且EFF/EFC值总体表现为:城市＞乡村＞背景，表明了城市人为源对细粒子中金属元素贡献要高于乡村和背景地区。　　(5) PMF解析显示:全国细粒子中金属元素来源以道路扬尘、工业、交通和燃煤源为主，所占比例分别为29％、22％、19％和17％。粗粒子中金属元素来源也以道路扬尘、工业、燃煤和交通源为主，所占比例分别为45％、15％、19％和9％。相比于细粒子，粗粒子中金属元素道路扬尘的贡献明显增加，交通和工业源的贡献比例明显下降，而燃煤贡献的比例变化不大。　　(6)全国细粒子中Pb、Ni、Co和Cd元素总致癌风险水平为4.95×10-6，城市(6.74×10-6)＞乡村(4.12×10-6)＞背景(3.33×10-6)，均高于人群的可接受安全水平1×10-6，而且不同地区4种元素总致癌风险最高值均出现在1.1～2.1μm粒径段，总致癌风险分别为1.99×10-6、1.25×10-6和1.01×10-6，也均高于人群的可接受安全水平1×10-6，说明存在致癌风险。城市、乡村和背景地区致癌风险均以Pb贡献比例最大，而且表现为城市＞乡村＞背景，风险最高值均出现在0.65～1.1μm粒径段。　　(7)全国细粒子中Al、Se、Mn、Ni、Co和Cd元素总非致癌风险水平为1.012，略高于人群的可接受水平1。城市(1.573)高于人群的可接受水平1，高于乡村(0.780)和背景地区(0.712)，而且不同地区6种元素总非致癌风险最高值均出现在1.1～2.1μm粒径段，总非致癌风险均小于人群的可接受水平1，说明不存在非致癌风险。城市、乡村和背景地区非致癌风险水平以Mn贡献比例最大，也表现为城市＞乡村＞背景，风险最高值也出现在0.65～1.1μm粒径段。　　本研究创新点如下:(1)建立了全国范围9个粒径段的大气颗粒物金属含量的数据集;(2)给出了20种金属元素的粒径分布特征的时空变化规律;(3)采用多种统计分析方法定量分析了全国范围内大气金属元素的来源，并对其健康风险进行了评价。研究结果为进一步开展大气重金属污染与健康影响效应提供科学参考。