多元环氧扩链剂ADR改性聚乳酸/聚乙二醇共混物的制备及性能研究

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聚乳酸(PLA)作为一类可生物降解的高分子聚合物,具有优良的可生物相容性、机械性能和可加工性等。由于其具有可生物降解性与可再生性,成为替代石油基不可降解树脂的理想材料之一。然而其脆性大,结晶速率慢,以及在室温下热变形温度低等缺点极大限制了其制品的应用范围。因此,需要对PLA进行增韧和耐热性能改性。本文选用聚乙二醇(PEG)增塑剂对聚乳酸进行增韧改性,采用多元环氧扩链剂ADR进行增黏改性,研究ADR的加入对PLA/PEG共混体系力学性能、微观结构、流变性能以及结晶性能的影响。最终能得到韧性、加工流变性和耐热性能都得到改善的PLA/PEG共混材料。(1)研究增塑剂PEG对PLA基体的增塑和增韧效应,通过对共混物的拉伸性能、熔体流动性、热学性能和样品的微观形貌来判断其增塑和增韧效果。结果表明PEG的加入,明显改善PLA的拉伸韧性。同时,PEG的加入使PLA熔体黏度减小,MFR值增大。采用DSC来观察共混物的Tg,发现随着PEG含量的升高,Tg逐渐向低温移动。在SEM下,无法清晰观察到PEG分散相,采用TEM可看出部分PEG分散相,且直径尺寸小于100nm。说明其对PLA增塑效果良好。在增韧效果最佳配比的基础上加入ADR扩链剂来增强熔体强度。并系统研究ADR的加入对PLA/PEG共混物的力学性能、加工扭矩、熔体流动性、热学性能以及微观形貌的影响。ADR的加入使PLA/PEG共混物的加工扭矩值明显提高,并且随着其添加量的增加,扭矩值逐渐增大。同时添加ADR可以显著提高PLA/PEG共混物的熔体黏度,使共混物的熔体强度增加。在拉伸性能测试结果中发现ADR并未对共混物的拉伸性能造成显著影响。同时,也没有对共混物的玻璃化转变温度以及PEG分散相形貌造成明显影响。(2)通过差示扫描量热法(DSC)研究ADR添加量对PLA/PEG共混物的非等温结晶与等温结晶行为,并使用Avrami方程对该共混物的结晶动力学进行分析。由非等温熔体结晶行为的研究结果得知,PLA在5 ℃/min的熔体降温过程中几乎不结晶,而加入PEG增塑剂后有明显的结晶峰。随着ADR添加量的增加,熔体结晶峰的位置逐渐由低温向高温移动,且结晶峰的峰形逐渐变窄。由非等温冷结晶行为的研究结果得知,在二次升温以30 ℃/min的升温速率下,纯PLA的冷结晶峰温度Tcc为124.6 ℃,而PLA/PEG(88/12)共混物的Tcc为91.5 ℃。随着ADR的量增加,Tcc进一步增大。PLA基体冷结晶峰在加入ADR后往高温移动。通过DSC研究了 ADR扩链剂对PLA/PEG共混物的等温冷结晶动力学行为的影响。研究结果表明,当等温冷结晶发生在65 ℃至70 ℃之间,随着Tc增大,冷结晶能力增强。同一温度下,PEG增大了 PLA的结晶能力,t1/2减小;而添加ADR后使共混物冷结晶能力减弱,t1/2增大,诱导结晶时间有所延长。随着ADR份数的增加,t1/2和tintroduce都相应有所增加。(3)通过毛细管流变来研究ADR的加入对PLA/PEG体系流变性能的影响,选出易于加工的配比进行吹膜研究。测试发现,PLA/PEG(88/12)熔融共混物为剪切变稀流体。并且随着ADR份数的增加熔体假塑性增加。PLA/PEG(88/12)熔融共混物的K值为4.1430,并且随着ADR的加入K值增加。熔体的K值越大,熔体黏度就越高。ADR的加入,增加了 PLA/PEG共混物的熔体黏度和熔体强度,有利于后期的吹膜成型性能的改善。通过对PLA/PEG/ADR(88/12/0,0.3,0.5,1.0)共混物进行挤出吹膜,发现PLA/PEG(88/12)共混物在吹膜过程中膜泡不稳定,加入0.3 phr的ADR后,膜泡尺寸稳定性有所改善。当ADR达到0.5 phr后,共混物膜泡尺寸稳定性得到显著改善。此外,通过等温冷结晶热处理来提高薄膜的结晶度和耐热性能,同时在研究热处理后薄膜的拉伸性能过程中发现其断裂伸长率比热处理后的板材的断裂伸长率高,进而对该现象展开研究和探讨。对PLA/PEG(88/12)和PLA/PEG/ADR(88/12/0.5)膜进行等温冷结晶热处理,发现热处理后的薄膜拉伸强度和断裂伸长率都有所降低。但相对而言,结晶后的薄膜比相应板材的断裂伸长率要高很多。
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