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本文利用中尺度气象模式MM5、自然源排放模式和欧拉型中尺度光化学模式CALGRID组成的空气质量模式系统,估计了中国地区植被挥发性有机化合物(VOC)、土壤氮氧化物(NOx)、厌氧环境稻田甲烷(CH4)、有氧环境植被甲烷和生物质燃烧一氧化碳(CO)排放,并研究了这些排放对对流层低层主要光化学污染物和氧化剂浓度的影响。此外,通过引入前体物影响比重、VOC/NOx、臭氧生成效率(OPE)以及光化产物指示因子对中国地区臭氧(O3)敏感性进行研究,划分了O3控制区,并且探讨了自然源排放对污染控制对策的影响。
首先,根据空气质量模式的发展方向以及研究的具体需要,对中尺度光化学模式CALGRID进行了改进。主要包括建立了CALGRID模式与MM5、WRY、TAPM等气象模式的接口,完善了甲烷的物理化学过程,增加了嵌套网格功能,增加了综合过程分析功能等四个方面。
其次,基于国内外最新研究成果和数据资料建立了中国地区综合自然源排放模式,以2000年为基准年估计了不同类型自然源的排放量。结果显示,中国地区植被VOC年排放总量为13.23Tg C,是人为源的92%,其中异戊二烯、单萜烯、其它VOC的年排放量分别为7.77、1.86和3.60Tg C,排放主要在森林地区。土壤NOx排放总量为225.75Gg N,是人为源的7%,该比例在夏季达到23.4%,排放主要在农业地区。稻田甲烷排放总量为9.26Tg,约占甲烷总排放的25%,排放主要在南方地区。有氧环境植被甲烷排放总量为11.83 Tg,约占全球排放的8%,排放主要在森林地区。此外,根据Streets等的估计,我国生物质燃烧CO排放量为15.74Tg,约占CO总排放的14%。上述模拟中,植被。VOC、土壤NOx和稻田甲烷排放都有明显的季节变化,夏季排放最强。
然后,运用中尺度气象模式MM5以及改进后的光化学模式CALGRID研究自然源排放对对流层低层光化学特性的影响。结果表明,在植被VOC排放影响下O3、NOx、硝酸(HNO3)和过氧乙酰硝酸酯(PAN)的全国平均浓度分别改变5.6%、—4.9%、-19.3%和142.3%;在土壤NOx排放影响下增加15.3%、15.7%、25.5%和6.5%;在两者复合影响下增加了26.1%、8.8%、4.3%和177,9%。VOC和NOx自然源对上述四种光化学污染物空间分布有不同的影响,与区域气象条件、源排放和VOC/NOx比值等因素有关。稻田和植被甲烷排放分别在主要水稻种植区和林区附近使得CH4浓度明显增加,最大增量分别达到66.97和69.61μg·m-3;它们分别使O3全国平均浓度增加0,24%和0.17%,使HO2浓度增加0.4%和0.33%,使OH浓度减小0.06%和0.24%。由于大气中存在活性更强的VOC和CO,甲烷自然源对自由基和O3浓度的影响不大。生物质燃烧CO排放使主要排放区附近CO浓度增加大于60μg·m-3,使OH全国平均浓度减小2.2%,使HO2和O3浓度分别增加2.8%和0.9%。上述自然源排放的影响有明显的空间变化,与下垫面类型有关:还有强烈的季节变化,通常夏季影响最为显著。比较不同自然源对O3浓度的影响,植被VOC排放和土壤NOx排放的影响最强,生物质燃烧CO排放次之,甲烷自然源的影响最弱。
最后,引入了前体物影响比重、VOC/NOx、臭氧生成效率(OPE)以及光化产物指示因子(包括H2O2/HNO3等)研究O3敏感性,确定上述因子判别中国地区O3敏感性的界定值分别为1、8、15、0.16~0.4(H2O2/HNO3)。通过比较各因子发现它们之间具有一定的相关性,并指出H2O2/HNO3为最适合中国地区的O3敏感性判别因子,对区域光化学污染控制对策研究具有重要参考价值。利用各因子划分的中国臭氧控制区基本一致,但存在明显的局部差异,其中利用H2O2/HNO3划分的结果为,黑龙江北部、内蒙古、河北、北京、天津、山西北部、陕西北部、宁夏、甘肃西北部、新疆、青海、西藏、云南西南部等地为NOx控制区;东北的辽宁和吉林、华东、华中、华南以及西南部分地区为VOC控制区;黑龙江东部、内蒙古的东北部、山东、山西南部、陕西南部、甘肃东南部、四川西部、云南东北部为过渡区(需要同时对两种前体物排放进行控制)。此外,研究发现自然源排放对VOC/NOx界定值有较大影响,改变了东北和西南的03控制区性质,充分表明自然源排放在分析中国地区O3敏感性和划分O3控制区时不容忽略。