磷化镍铁纳米材料制备及其电催化析氧性能研究

来源 :安徽大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:chrisbye
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
随着当今社会的飞速发展,人类对能源的消耗也在日渐增大,而众多能源中化石能源的年均总消耗量占比最大。化石能源的大量使用造成了温室效应与环境恶化,因此开发清洁和可再生能源,从而减少环境污染拯救地球生态是当务之急。在可再生能源之中,氢能源因为其热值高、无污染、应用场景广泛而吸引了众多的目光。在氢能源众多生产方式中,电解水产氢因为其生产过程简单、只消耗电能、具有极大发展潜力而吸引了越来越多的目光。在电解水产氢过程中,由于水的分解需要极高的过电位,因此开发高催化活性的电催化剂来降低电解水过程中的电能势垒,从而减少反应所需的能耗是电解水制氢发展的关键。目前析氢效率较高的OER电催化剂主要为铱(Ir)和钌(Ru)基贵金属催化剂。此类催化剂产能有限、成本高昂、稳定催化能力弱等缺点使得贵金属催化剂很难用于工业产氢领域。因此,有必要开发具有高活性、高耐久性、低制造成本的非贵金属催化剂来加速大规模工业产氢的发展。过渡金属磷化物因其具有高催化活性、可调节的磷/金属离子比例、以及多金属离子的催化优势而成为极具开发潜力的OER催化剂。本文主要研究了由不同制备方式所制成的无负载镍铁双金属磷化物纳米颗粒的OER催化性能。并进一步探讨了不同的前驱体与磷化方式对过渡金属磷化物的OER催化活性带来的影响。本文主要研究如下:1.探究了水热法制备团块状Fe2P-Ni2P双金属磷化物异质结构催化剂的试验方法。使用水热法将九水硝酸铁、乙酸镍、红磷在高温高压下进行复合,复合后的产物经过滤干燥后低温磷化制备了块状结构的Fe2P-Ni2P催化剂。这种Fe2P-Ni2P催化材料具有比单独的Fe2P和Ni2P更高的催化活性。研究表明,Fe Ni双金属异质结面的协同作用是其OER催化活性较高的关键,而团块状易聚集的结构导致了催化剂催化稳定性较低。2.以水热法制备的均匀混合的铁镍化合物为前驱体,采用对前驱体磷化的方法构造了一种无支撑物花状形貌的双金属磷化物Fe2P-Ni2P(FNP)催化剂。形貌分析表明该催化剂的花状结构具有较大的表面区域,大大提升了反应可接触活性位点的数量。电化学测试表明Fe2P-Ni2P异质结构具有良好的OER催化性能:FNP样品电催化剂在10 m A·cm-2电流密度下的催化活性明显高于Ni2P和Fe2P。FNP最低过电位为317 m V,低于Ni2P的365 m V和Fe2P的600 m V。可见,异质结双金属磷化物中不同物相间的协同作用显著提高了OER催化活性。进一步研究表明磷化后形成的Fe2P-Ni2P异质结具有较高的电子传输速率和电导性。同时,Ni2P和Fe2P富界面的协同作用以及OER过程中在表层形成的Ni OOH、Fe OOH有助于提升FNP电极的催化活性。3.以柠檬酸三钠络合九水硝酸铁、乙酸镍所制备的Fe Ni层状双金属氢氧化物做为前驱体,经低温磷化后得到层状Fe2P-Ni2P-LDH纳米片催化剂。该催化剂拥有层状堆叠结构与Fe Ni-LDH前驱体结构相似,促进了Fe2P与Ni2P间更多异质界面的形成以及大大增加了反应可接触活性位点的数量。以Fe Ni-LDH为前驱体制备的Fe2P-Ni2P-LDH具有优异的OER催化活性,在电流密度为10 m A·cm-2时Fe2P-Ni2P-LDH过电位达到了300 m V,Tafel斜率为36.53 m V·dec-1。以上实验表明,对过渡金属磷化物前驱体的改进会促进催化剂整体催化活性的提升。
其他文献
煤矿等能源的开发利用为世界各国的发展提供了的物质基础,但也引发了相关的环境污染问题,其中重金属污染问题更是成为人们普遍关注的重点。地下水中重金属可经由摄入及皮肤接触等多种渠道进入人体,其浓度若超过相应的阈值,会对人体健康造成一定的影响。因此,开展矿业活动影响区地下水中重金属含量与分布研究、溯源解析及健康风险评价,对实现地下水重金属的监测及居民健康风险控制尤为重要。本研究运用电感耦合等离子体质谱法分
学位
随着人类社会的快速发展,柔性仿生材料在可穿戴设备和传感器中得到了越来越多的应用,有关仿生材料的设计方法也受到了研究者们的广泛研究。而飞秒激光以其具有能量高、脉冲短及热影响范围小等优势,被广泛应用于微纳结构加工领域中。本文主要利用飞秒激光微纳加工技术,结合对材料表面润湿性的研究,设计并制备出一种机械可切换界面系统和一种柔性磁控微管道致动器,利用其特殊的润湿性,可以在水下灵活地捕获、运输和释放气泡。全
学位
钙钛矿锰氧化物作为一类典型的强关联电子材料,展现出许多特殊的物理性质及潜在的应用价值。本文选取PrCr0.5Mn0.5O3、Gd Cr0.5Mn0.5O3为研究对象,就其结构、元素价态、磁性等进行系统的研究。通过综合的磁性测量手段对体系中的自旋玻璃、磁化翻转行为的起因进行详细的分析与讨论。同时,基于A/B位离子掺杂的方式对PrCr0.5Mn0.5O3体系的磁性进行有效的调控,并探究了对体系磁性的影
学位
高温超导自被发现以来一直是人们的重点关注对象。为了使高温超导能有更好的发展,了解高温超导的微观机制至关重要。作为高温超导体母相的Mott绝缘体是超导领域的主要研究对象,其中以铜氧化物为代表的Mott绝缘体更是重中之重。Mott绝缘体作为典型的强关联系统,有着许多能带理论无法描述的性质。虽然母相铜氧化物Mott绝缘体实际上是三带的,电荷转移绝缘体,但人们普遍认为正常状态下的高温超导性和相关奇异性质可
学位
随着仿生学的发展,具有特殊微纳米结构和特殊润湿性的仿生界面受到了广泛的关注。液滴和气泡作为自然界重要的组成部分,因此基于具有特殊润湿性界面的微流体(微液滴/气泡)操控在基础科学和实际应用中都具有重要意义。此外,随着智能材料的发展,在外部刺激响应下可以实现行走、爬行、抓取和跳跃等功能的柔性致动器也被广泛应用于各个领域,然而将具有特殊润湿性的仿生界面应用于柔性致动器从而实现一些特殊功能却很少有人报道。
学位
目前神经网络在工业科技等领域遍地开花且在智能化领域还充当基石,起着不可或缺的作用,故有关其研究也朝着深度化和多元化发展。就有研究者鉴于忆阻器的非忆失性和易集成的优点,将其来模拟突触从而开展有关忆阻神经网络(Memristor-based Neural Networks,MNNs)的研究。而分数阶微积分有着全局性等特有性质,在描述、分析非线性系统时更具精确性和完善性,故基于此来构建网络模型正逐渐形成
学位
城市河流维系着人类生存环境和城市圈生态系统,但人口增长和城市化给城市河流带来了不同程度的污染和破坏,水质污染问题日益显现出来。城市河流的合理开发、利用和保护对于提高人类生活质量与城市形象起着至关重要的作用,并提供了不可替代的生态功能。因此,如何持续、动态、高效、准确地进行城市河流水质监测已成为亟待解决的问题。传统水质监测主要是以单点化的监测方式,费时费力,难以反映区域整体的水质状况。遥感技术因其具
学位
近年来,磁学领域的一种新型粒子逐渐走入人们的视野,该粒子具有受拓扑保护的磁结构,这使它具有比普通的磁性介质更稳定的磁学特性,并能够以极其紧密的方式存储且驱动电流更低,这种神奇的粒子就是有着丰富磁动力学性质的磁斯格明子(Skyrmion)。磁斯格明子是英国物理学家托尼·斯格明(Tony Skyrme)在解一个非线性方程时得到的一种粒子,存在于体手性B20结构材料中的磁斯格明子称之为布洛赫(Bloch
学位
锂离子电池(LIBs)在能源系统中被广泛应用。然而,LIBs的能量密度通常不够高,无法达到长期的应用寿命。为了解决电池能量密度不够高的问题,人们将目光转移到了金属空气电池当中,包括锂空气电池和锌空气电池(ZABs)。然而,锂空气电池的发展却面临着放电产物的再分解、枝晶的形成、安全性较差等问题。但ZABs却能弥补这些缺点。ZABs不仅能量密度高,而且具有自放电率低、安全性高、原料成本低、环保等优点。
学位
复杂网络是一种有效的网络建模工具,现实中许多常见的网络都可以用复杂网络来建模进行分析,如互联网,电力网络、交通网络等。复杂网络在许多领域都具有较为强大的适用性,如自然科学、神经网络、工程控制等领域。目前,许多研究人员都聚焦于复杂网络的相关研究,特别的,其同步问题备受关注。分数阶微积分理论是描述具有分数阶特性的复杂网络动态行为的重要理论基础,分数阶的复杂网络模型可以更加准确对现实网络进行建模分析,所
学位