ZnO基异质结光催化剂的制备及其脱硫性能研究

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随着环境的污染,光催化技术作为一种可以利用太阳光来处理有机污染物的绿色技术而引起广泛关注。作为一种直接带隙宽禁带半导体,ZnO只能吸收利用太阳光中的紫外光部分而不能吸收利用可见光部分,而紫外光只占太阳光中的6%-8%。因此,提高ZnO对可见光的响应是解决ZnO在该领域实际应用的核心问题。以ZnO为基底制备不同结构的复合催化剂,研究了负载最佳条件对光催化性能的影响;以FCC模拟汽油作为拟降解物研究了不同复合催化剂的光催化性能,探究了及不同复合体系的光催化反应机理。(1)采用两步法制备了ZnO/WO3异质结光催化剂。通过XRD、XPS、SEM和HRTEM等测试方法对其晶体组成、形态结构和微观形貌进行了表征,通过UV-Vis-DRS、PL、光电化学等测试技术对其光学和光电性能进行了表征。从SEM和TEM结果可知,WO3以微米片的形式负载到了ZnO上,且负载后ZnO表面粗糙度增加。以噻吩的正辛烷溶液模拟FCC汽油为探针考察ZnO/WO3光催化氧化脱硫活性和稳定性。结果表明,WO3复合在ZnO表面,有利于光生电子和空穴的分离,显著地提高光催化剂的稳定性。可见光照射150 min后,ZnO/WO3光催化氧化脱硫率可达75.99%,循环使用5次后脱硫率仍可达62%左右。(2)采用水热法和原位沉淀法获得ZnO/Ag3PO4异质结复合催化剂,并对其晶体结构、微观形貌和光学、光电性能进行分析,并利用FCC汽油为探针对光催化氧化脱硫性能进行研究。结果表明,Ag3PO4与ZnO具有很好的结晶度,Ag3PO4的存在,大大拓宽了ZnO/Ag3PO4复合光催化剂的光响应范围,模拟光照射120min后,其脱硫率达84.1%,明显优于ZnO(54.01%)和Ag3PO4(45.22%)。(3)采用水热法和原位沉淀法获得了Z型ZnO/MoS2异质结催化剂,通过XRD、XPS、SEM、HRTEM和UV-Vis-DRS、PL、EIS、Mott-Schottky进行表征和测试,通过噻吩的正辛烷溶液模拟FCC汽油为探针考察了ZnO/MoS2光催化氧化脱硫活性。结果表明,无规则的MoS2以纳米薄片形式负载到了ZnO上,使得复合催化剂比表面积增大,吸附能力增强。MoS2通过Z型修饰ZnO,有效的提高了光生电子和空穴的分离,提高了光催化性能。在可见光照射150 min后,ZnO/MoS2异质结光催化脱硫率达95.52%,循环使用5次后脱硫率仍可达到84%。
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