【摘 要】
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能源短缺和环境污染问题日益严重,原料来源广泛的生物柴油可在不改变柴油机结构的前提下直接应用并能有效降低颗粒物排放,但柴油机燃用化学组分和分子结构与柴油相异的生物柴油会改变颗粒物的理化性质和氧化特性。因此,本文配制了不同比例的棕榈油生物柴油/0#柴油调和燃料,在一台高压共轨柴油机上,进行了不同燃油的台架性能试验,分析了生物柴油掺混比例对污染物排放、碳烟表面官能团、碳烟催化氧化特征以及DPF再生效果的
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能源短缺和环境污染问题日益严重,原料来源广泛的生物柴油可在不改变柴油机结构的前提下直接应用并能有效降低颗粒物排放,但柴油机燃用化学组分和分子结构与柴油相异的生物柴油会改变颗粒物的理化性质和氧化特性。因此,本文配制了不同比例的棕榈油生物柴油/0#柴油调和燃料,在一台高压共轨柴油机上,进行了不同燃油的台架性能试验,分析了生物柴油掺混比例对污染物排放、碳烟表面官能团、碳烟催化氧化特征以及DPF再生效果的影响。具体研究内容如下:（1）用气相色谱-质谱联用分析仪测量了生物柴油的化学组分,配制了不同比例的生物柴油调和燃料,记作B0、B20、B50、B70和B100,计算了粘度、含氧量和十六烷值等理化参数。在台架测试系统上对生物柴油调和燃料的排放性能进行研究,结果表明柴油中添加生物柴油能有效降低烟度、HC和CO排放,且随着生物柴油比例的上升减排效果更加明显。烟度排放在100%负荷下降幅最大,和B0燃油相比,B20、B50、B70和B100燃油的烟度分别降低6.67%、18.09%、28.02%和36.86%,HC和CO排放降幅区间分别为6.02%～21.2%和12.7%～31.6%。非常规排放整体处于较低水平,生物柴油的添加抑制了多环芳烃（PAHs）、乙烯和乙炔等碳烟前驱体生成,但在中小负荷下生物柴油燃烧会产生较多的醛类和1,3-丁二烯等剧毒物质。（2）使用傅里叶红外光谱分析仪、X-射线光电子能谱分析仪和热重分析仪研究了调和燃料碳烟颗粒样品的表面官能团、O/C原子比、C原子杂化形式和氧化特征参数。碳烟表面主要包括各类含氧官能团、碳氢官能团和芳香环官能团,生物柴油的添加使碳烟在生成过程中由于反应组分不同,脂肪族C-H官能团含量提高了约27.5%～132%,-OH和-C=O两种含氧官能团提高了8.78%～12.8%和9.98%～27.8%。因掺混比例的不同,各样品的O/C原子比大约在0.158～0.185附近,碳原子无序化程度增加了4.14%～12.4%。生物柴油的添加使碳烟的氧化初始温度和峰值温度等氧化特征温度降低,化学反应动力学计算分析结果表明,碳烟氧化的活化能显著降低,降低约7.9k J/mol～28.9k J/mol。（3）将KNO3负载到Ce0.5Mn0.5O2催化剂上,制备了不同负载量的Kz-Ce0.5Mn0.5O2催化剂,通过热重分析仪、NO-TPO、O2-TPD和NO-TPD对催化剂催化氧化碳烟活性进行评价。结果表明,K盐负载使中温段原子吸附氧O-数量增多,使低温段归属于弱吸附NOx和NO2-峰的峰面积增大,催化剂表面氧物种数量增多,NO的低温脱附性能提升。当z=0.2时,催化剂催化氧化碳烟的特征温度被降到最低,NO转化率在350℃最高达到71.2%。过量的NO2对碳烟的催化氧化有较好的协同作用,随着NO2浓度的增加,B0碳烟样品氧化的活化能从74.65k J/mol降低到60.44k J/mol,B20碳烟样品氧化的活化能从69.43k J/mol降低到58.71k J/mol。（4）将K0.2-Ce0.5Mn0.5O2催化剂涂覆到堇青石载体上,在实际排气氛围下对涂敷催化剂前后的DPF对调和燃料燃烧污染物的催化去除效果进行评价。结果表明,DPF对颗粒物的捕集依次经历深床捕集阶段、过渡阶段和滤饼层捕集阶段,CDPF的压降升高速率明显低于空白DPF,生物柴油的添加使DPF的再生平衡温度点向低温区偏移。在催化剂涂层的作用下,B0和B20燃油的烟度和NOx排放在100%负荷降低最多,烟度排放降低了19.4%和29.5%,NOx排放降低了17.1%和22.8%;剧毒物质醛类和多环芳香烃排放在各负荷下都有不同程度的降低,HCHO最高可降低37.2%和43.6%,CH3CHO最高可降低28.4%和28.0%,PAHs平均降幅约为60%。
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