砷（As）是一种广泛分布于水体、土壤等环境中的有毒类金属元素。长期暴露在砷污染的环境中,将对人体健康造成潜在的危害。为了降低健康风险,世界卫生组织建议饮用水中砷浓度限值为10μg L-1。在砷污染修复中,铁锰二元复合物因其具有优异的吸附/氧化特性被认为是最具潜力的砷去除材料。因此,铁锰二元复合物的除砷性能和机理一直是污染修复等领域的研究重点和热点。然而,以往研究对铁锰二元体系除砷过程中铁和锰氧化物之间的相互作用尚不明确。同时,铁锰二元复合物在砷污染环境中的应用是否能长期保持高效、稳定的砷吸附容量,值得进一步探讨。本工作以铁锰二元复合物作为研究对象,深入探讨了铁锰二元复合物氧化/吸附As（Ⅲ）的特性及机理。主要研究内容和结果如下:1.铁锰二元复合物中铁和锰氧化物对As（Ⅲ）的去除效应既存在协同也存在拮抗效应。评估了不同铁氧化物、铁锰二元氧化物的砷吸附容量,同时采用多元界面反应装置探究了不同铁氧化物和锰氧化物除As（Ⅲ）的耦合作用关系。结果表明,在p H为7.8的条件下,铁锰二元体系除砷过程时铁氧化物和锰氧化物之间存在协同效应或拮抗效应。当铁氧化物为针铁矿或赤铁矿时,铁锰二元体系的砷吸附容量(116.3μmol g-1和90.7μmol g-1)大于单独的针铁矿(112.8μmol g-1)或赤铁矿(51.2μmol g-1),即针铁矿或赤铁矿与锰氧化物之间存在协同效应;而当铁氧化物为水铁矿时,相比单独的水铁矿(871.5μmol g-1),铁锰二元体系的砷吸附容量(694.4μmol g-1)明显减少,即水铁矿与锰氧化物之间存在明显的拮抗效应。2.铁锰二元复合物除As（Ⅲ）时存在界面耦合过程和自稳定特性。考察了铁氧化物、锰氧化物和铁锰二元复合物氧化/吸附As（Ⅲ）的动力学过程,并通过多元界面反应装置探究了铁锰二元体系的自稳定机理。结果表明,五次吸附/解吸实验中铁锰二元复合物对低浓度As（Ⅲ）的去除率降低了18.03%,而对高浓度As（Ⅲ）的去除率仅减少27.73%。多元界面反应装置实验发现,As（Ⅲ）的氧化/吸附行为与铁锰二元体系释放低价Fe、Mn离子相耦合,且释放到溶液中的Fe（Ⅱ）和Mn（Ⅱ）与铁、锰氧化物之间发生复杂的界面反应（氧化、吸附、催化等）。经XPS等表征发现,释放的铁、锰离子在水铁矿和水钠锰矿表面逐步生成了新的铁氧化物和锰氧化物,从而保证了铁锰二元体系的稳定性。3.锰氧化物对铁锰二元体系除砷的影响。评估了不同Fe/Mn摩尔比的铁锰二元复合物的砷吸附容量揭示了锰氧化物对铁锰二元体系除砷的影响机理。结果表明,随着铁锰二元氧化物中锰含量的增加,铁锰二元体系的砷吸附容量呈现先增加后降低的趋势。其中,As（Ⅲ）吸附容量最大的为Fe/Mn摩尔比为3:1的铁锰二元复合物(1494μmol g-1),而As（Ⅴ）吸附容量最大的为Fe/Mn摩尔比为6:1的铁锰二元复合物(993.1μmol g-1)。当锰含量适中时,即增加了铁氧化物对砷物种的亲和性,同时也并未占据过多的活性吸附位点,从而大大提高了铁锰二元体系的砷吸附容量。4.水铁矿对砷物种的吸附差异。考察了水铁矿对不同砷物种的吸附容量、溶解动力学,结合XPS、DFT等表征技术探究了水铁矿的砷物种吸附差异的机理。结果表明,p H为7的条件下,水铁矿的As（Ⅲ）吸附容量(973.2μmol g-1)远大于As（Ⅴ）(372.4μmol g-1),且随着溶液中As（Ⅴ）含量的增加,水铁矿的砷吸附容量逐渐降低。同时,经DFT计算发现,As（Ⅴ）在水铁矿八面体和四面体位点上的吸附能分别为-3.39 e Ⅴ和-2.75 e Ⅴ,均低于As（Ⅲ）（-1.40 e Ⅴ和0.54e Ⅴ）,即表示水铁矿对As（Ⅴ）的亲和力大于As（Ⅲ）。但是,BET拟合揭示了水铁矿的孔隙结构,且其丰富的微孔结构是导致水铁矿的As（Ⅲ）吸附容量远大于As（Ⅴ）的主要原因。