【摘 要】
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锌-空气电池、燃料电池和水电解产氢等能源存储或转换设备及技术因具有解决能源问题的潜力而备受关注。而氧电极反应或氢析出反应则是这些技术的核心,本质上,这些电化学反应
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锌-空气电池、燃料电池和水电解产氢等能源存储或转换设备及技术因具有解决能源问题的潜力而备受关注。而氧电极反应或氢析出反应则是这些技术的核心,本质上,这些电化学反应的动力学过程极为缓慢,从而导致相应的能源设备或技术的效率低下,不足以满足实际需求。截止目前,人们通常用铂族贵金属、二氧化钌或二氧化铱为催化剂,用以加大上述电化学反应的速率。可使用成本高昂这一问题,使得贵金属催化剂的使用不具备可持续性。基于此,寻找性能优异且价格低廉的催化剂便成为解决催化剂成本困境的一个主要方向。在多种非贵金属催化剂中,非金属碳基催化剂最能满足成本效益要求,在对其进行结构和成分调整之后,这类催化剂将具备优异的电催化性能,被认为是一种极具潜力的低成本电催化剂。本论文利用简单高效的方法,从调整碳基底的结构和成分的角度出发,合成了具有良好的催化活性的氧电极双功能催化剂和氢析出催化剂。(1)利用聚多巴胺与活化碳布之间的静电结合作用,制得氮氧共掺杂碳布(N,O-CC)的前驱体,通过前驱体的热解得到富含N、O杂原子、孔洞和缺陷的氮氧共掺杂碳布(N,O-CC)。电化学测试结果表明,经结构优化得到的N,O-CC在碱性电解液中显示了优异的氧还原(ORR)和氧析出反应(OER)活性,是一种高效的非金属ORR/OER双功能催化剂。ORR半波电位为0.85 V(vs RHE),而OER在10 mAcm-2的电流密度下对应的电位为1.63 V(vs RHE),OER和ORR的电位差仅为0.78 V。更重要地,该催化剂具有良好的ORR/OER双催化活性耐久性,由其构建的可充电锌-空气电池具有可观的充放电特性和性能稳定性,具有促进这类先进能源器件快速发展的潜力。(2)利用尿素生成石墨化氮化碳(g-C3N4)片层,以此作为软模板,并以尿素和磷酸分别为氮(N)、磷(P)杂原子源的情况下,成功制备了高含量水平氮磷共掺杂的三维碳纳米片。制得的氮磷共掺杂三维碳纳米片(N,P-3DPS)具有多孔、富缺陷、高比表面积和高杂原子含量等特点。在0.5 M H2SO4溶液中,最佳性能的N,P-3DPS表现出良好的氢析出反应(HER)催化特性,电流密度10 mA cm-2时所对应的过电位为310 mV,且催化活性至少能持续20 h,表现出良好的性能稳定性。因此,N,P-3DPS是一种较为高效的非金属HER催化剂。
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