近年来,有机太阳能电池材料的分子设计、合成及电荷能量转移机制的研究成为最具有活力的研究领域。类胡萝卜素（Carotenoids）普遍存在于动物,植物和细菌中。类胡萝卜素的捕光特征在光化学反应之初扮演重要角色,由于类胡萝卜素吸收光子将能量快速高效的传递给叶绿素,使得类胡萝卜素和叶绿素构成的D-A二元体系要比叶绿素单体拓宽了光谱吸收范围。考虑到类胡萝卜素分子结构中的多烯（polyene bone）骨架和嵌在多烯骨架上的取代官能团在光诱导下对类胡萝卜素分子内电荷和能量转移产生影响,所以研究了解类胡萝卜素分子在光诱导下的激发态特征就显得很重要了。本文首先采用半经验量子化学计算结合二维和三维实空间方法,分析了基态和激发态时三种不同极性官能团对类胡萝卜素衍生物分子特性所产生的影响。研究表明:基态时中性、弱极性和强极性官能团影响多烯链上原子间键长,电荷分布和电子密度的变化。激发态时,不同极性官能团会影响电荷和能量转移方向,跃迁偶极距的方向和强弱,以及电子-空穴的相关性等。跃迁密度距阵的二维空间分析和电荷差异密度的三维实空间分析方法表明嵌有强极性官能团的低聚物C在光诱导下产生分子内电荷和能量转移激发态,电荷和能量由官能团向多烯链方向转移。其次,将最优化的类胡萝卜素衍生物和叶绿素的衍生物构成给体-受体二元体系。采用半经验量子化学方法对D-A二元体系的基态结构和激发态性质进行了理论计算,并与实验数值对比准确描述了分子内电荷和能量转移的激发态性质:包括电子空穴的相关性,激发态的局域范围。跃迁密度距阵的二维空间分析表明二元体系在光诱导下产生的第一、二、五、六激发态属于局域激发态,同叶绿素衍生物的激发态相关。第四激发态是局域激发,源于类胡萝卜素衍生物,第三激发态为分子内电子转移激发态（ICT）。二维和三维实空间分析及前线分子轨道分析表明二元体系的第三激发态电荷和能量由类胡萝卜素衍生物向叶绿素衍生物方向转移,属于分子内电荷和能量转移激发态。理论研究二元体系光诱导条件下激发态性质为设计合成人造光合作用分子D-A二元体系,研制高效的太阳能光电转化和存储材料提供理论依据。