【摘 要】
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由于化石能源的大量消耗,环境与能源问题已经成为当前两大社会热点且迫切需要解决的挑战,在众多解决方案中利用太阳能和半导体进行光电化学（PEC）分解水产氢是目前最为理想的构思之一,且氢气环保无污染的特点,进一步引起了广大学者的兴趣,所以急需合适材料来完成能量的转换。三元铜基化合物Cu Bi2O4因其合适的带隙、理想的起始电位以及低成本等独特的优点受到越来越多的亲睐。虽然存在上述优点,但是Cu Bi2O
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由于化石能源的大量消耗,环境与能源问题已经成为当前两大社会热点且迫切需要解决的挑战,在众多解决方案中利用太阳能和半导体进行光电化学（PEC）分解水产氢是目前最为理想的构思之一,且氢气环保无污染的特点,进一步引起了广大学者的兴趣,所以急需合适材料来完成能量的转换。三元铜基化合物Cu Bi2O4因其合适的带隙、理想的起始电位以及低成本等独特的优点受到越来越多的亲睐。虽然存在上述优点,但是Cu Bi2O4电极也存在电子空穴对分离效率低,光腐蚀导致稳定性差等问题,阻碍了其作为PEC光阴极材料的规模应用。针对以上问题,本文以以铋酸铜薄膜为基础,分别通过制备参数调控、助催化剂修饰以及构建异质结来改善光电化学性能,主要的研究内容包括下面三个方面:（1）通过一步滴注热分解方法在FTO衬底上制备了Cu Bi2O4薄膜,探究薄膜厚度和温度对PEC性能的影响。研究表明,三层且退火温度为550℃样品的PEC活性最高,为-1.2 m A cm-2(-0.15 VRHE)。通过实验表明,厚度和退火温度通过影响Cu Bi2O4薄膜具的可见光响应及结晶度来影响其光电化学性能。此外,将P型Cu Bi2O4光电阴极与N型Zn In2S4光阳极耦合以构建P/N串联PEC电池,在无偏压下实现了整体驱动太阳能水分解,电流密度高达0.0309 m A cm-2。（2）为了提高载流子分离效率,选择在FTO基板上电沉积一层Au颗粒,构建了FTO/Au/Cu Bi2O4光电阴极。结果表明在-0.655VSCE时最佳沉积量Au/Cu Bi2O4光电阴极的光电流密度达到-0.6m A cm-2,是纯Cu Bi2O4（-0.31 m A/cm~2）的2倍,同时稳定性等得到明显的改善。通过相关表征实验的研究表明,这得益于Au的存在有利于提高Cu Bi2O4膜层质量,促进光生电荷的分离、光激发空穴的收集以及产生表面等离子体共振效应（LSPR）,共同促进PEC性能的改善。（3）采用旋涂退火成功构建了FTO/Bi VO4/Cu Bi2O4异质结光电极。测试发现在0VRHE时,最佳样品比例异质结样品Bi VO4/Cu Bi2O4的光电流密度达到了-0.88m A cm-2,相对于纯样光电流密度的2.9倍,明显提高PEC性能。研究表明,Bi VO4/Cu Bi2O4形成了具有Type-II异质结,从而拓宽了对可见光的响应范围,有效阻止了电子-空穴对复合,同时电荷转移电阻也得到了降低,因而改善了Cu Bi2O4的PEC性能。本论文有图35幅,表格5个,参考文献117篇
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