甲烷作为一种绿色燃料,是天然气的主要成分,近年来需求不断增长。CO2甲烷化反应是一种CO2高效转化的方法,不仅可以降低CO2的排放量,还能提供能源。Ni基催化剂具有价格低廉,原料易得等优点,在很多催化加氢反应中表现出良好的催化性能,受到研究者广泛关注。膨润土是广西的优势资源,以膨润土为载体制备催化剂有利于拓宽其应用范围。本文以膨润土为载体,采用浸渍燃烧法制备Ni/膨润土催化剂用于CO2甲烷化反应,研究了该催化剂的催化性能,采用XRD、SEM、H2-TPR、XPS、N2-吸附脱附、H2-化学吸附等手段对催化剂进行表征,考察了催化剂的制备方法和助剂对Ni/膨润土催化剂结构及性能的影响。论文的研究内容如下:(1)以尿素为燃料,以改性膨润土为载体,采用浸渍燃烧法制备了Ni/膨润土催化剂用于C02甲烷化反应,并与传统浸渍法比较,研究了催化剂的制备方法对其微观结构、活性以及稳定性的影响。结果表明,与传统浸渍法相比,浸渍燃烧法制备的Ni/膨润土催化剂活性组分Ni晶粒尺寸减小,分散度提高,催化剂比表面积增大,使其具有更高的催化活性和稳定性。在常压,300℃,V(H2)/V(C02)= 4,原料气空速为 3600mL·g.atc1·h-1 反应条件下,浸渍燃烧法制备的Ni/膨润土催化剂上CO2转化率为84.7%,比浸渍法制备的催化剂高10%,甲烷选择性均大于99%;经过110 h反应,浸渍燃烧法制备的Ni/膨润土催化剂上CO2转化率仅降低了 2.8%,而CH4选择性保持不变,而浸渍法制备的Ni/膨润土催化剂CO2的转化率下降了 6.3%。(2)为了进一步提高Ni/膨润土的低温催化活性和稳定性,向Ni/膨润土催化剂中引入Mn,制备了 Ni-Mn/膨润土催化剂,研究了 Mn的掺杂对Ni/膨润土催化剂结构和催化性能的影响。结果表明,Mn的加入减小了 Ni颗粒大小,增大了活性组分Ni的分散度,增大了 Ni/膨润土催化剂的比表面和孔容,减小了平均孔径,抑制了反应过程Ni颗粒的聚集长大;同时,Mn的掺杂使催化剂表面产生更多的氧空位,促进了 CO2分子在甲烷化反应中的活化,从而提高了 Ni/膨润土催化剂的低温活性和稳定性。在常压,270℃,V(H2)/V(C02)= 4,原料气空速为3600mL·gcat-1.h-1反应条件下,Mn含量为2 wt%的Ni-Mn/膨润土催化剂上C02转化率为85.2%,CH4的选择性为99.8%;而未掺杂Mn的Ni/膨润土催化剂,在300[下,CO2转化率为84.7%,在150h稳定性测试中,Ni-2%Mn/膨润土催化剂的CO2转化率下降2.2%,而Ni/膨润土催化剂CO2的转化率则下降了 6.4%。