论文部分内容阅读
邻苯二甲酸酯(PAEs)是主要的塑料增塑剂，广泛应用于塑料、汽车、服装、化妆品、润滑剂和农药等行业，全球每年产量接近600万吨。由于PAEs很容易释放到环境中，并且具有较强的三致作用和内分泌干扰性，因此被认定为严重污染环境和危害人体健康的环境激素。基于此，探索PAEs去除方法和反应机理具有重要意义。 为探索微波与SPC的协同效应，提高对废水中有机污染物的去除效率，本论文以模拟邻苯二甲酸二（2-乙基己基）酯(DEHP)废水为处理对象，以FeSO4为催化剂，在微波辐射条件下，通过单因素实验和正交实验探讨了pH值、SPC投加量、催化剂投加量、反应温度、反应时间对DEHP去除效果的影响，确定了微波强化SPC/FeSO4体系的最佳反应条件，对比分析了单独微波、水浴-SPC/FeSO4、微波-SPC/FeSO4对DEHP的降解效率;考察了反应温度和底物浓度对DEHP降解速率的影响，并采用Langmuir-Hinshelwood动力学模型对DEHP的催化氧化降解进行了描述;探索了MW-FeSO4-SPC催化氧化有机物的协同作用机理，结合DEHP降解产物分析了DEHP的降解途径。 单因素和正交实验结果表明:微波强化SPC/FeSO4体系处理400μg/L DEHP的最佳反应条件为初始pH12.0、DEHP/SPC/FeSO4（摩尔比）1/100/100，温度90℃，在该条件下反应40min后，DEHP去除率达85.4％。 对比实验结果表明:单独微波、水浴SPC/FeSO4体系和微波/SPC/FeSO4体系对DEHP的去除率分别为12.3％、69.3％、85.4％，微波除具有热效应外，还通过非热效应与SPC/FeSO4协同氧化降解DEHP。 降解动力学实验表明:微波强化SPC/FeSO4体系对DEHP的降解符合Langmuir-Hinshelwood动力学模型，其假一级动力学方程为y=0.05002x+0.04639,降解动力学常数为0.05002 min-1,降解半衰期为12.93 min-1。 自由基猝灭实验说明微波强化SPC/FeSO4体系中主要的活性物种是·OH和O2·-，其中·OH对DEHP的降解贡献率为50％，O2·-对DEHP的降解贡献率为40.2％，其他自由基对DEHP的降解贡献率不大。 对DEHP降解产物的分析表明，DEHP可能通过3条不同途径进行降解，其主要降解中间产物有邻苯二甲酸二甲酯、邻苯二甲酸、邻苯二甲酸单二乙基己基酯和