【摘 要】
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流化催化裂化(FCC)是重油轻质化的核心工艺,也是催化剂用量和报废量最大的原油二次加工过程。其废催化剂对环境的潜在危害使开发废催化剂的处理技术变得迫在眉睫。其中,复活
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流化催化裂化(FCC)是重油轻质化的核心工艺,也是催化剂用量和报废量最大的原油二次加工过程。其废催化剂对环境的潜在危害使开发废催化剂的处理技术变得迫在眉睫。其中,复活是废催化剂处置的最理想路径。但现有的磁分离复活法不仅复活效果不理想,而且存在着成本高的局限性;而化学复活过程则存在大量使用有机酸的弊端。因此,探究新的废催化剂复活方法对FCC的绿色化生产意义重大。本文在化学复活法的基础上,以催化剂结构设计理论为指导,以减少有机复活剂为目的,通过废催化剂的结构重构,恢复其催化活性。首先在无机酸复活体系下,考察了无机酸浓度、反应温度、反应时间等因素对废催化剂结构和性质的影响,利用低温氮气吸脱附、X射线衍射、氨气程序升温脱附、吡啶吸附红外光谱等表征手段对复活后样品的结构和性能进行了表征。实验结果表明,无机酸复活法可以实现废催化剂结构的重构,使复活后的样品比表面积和孔容显著增加,但催化剂的酸性质难以实现调控。鉴于无机酸复活过程的局限性,本文又采用单一的有机酸和无机-有机酸复合体系对废催化剂进行复活,并优化了复活条件。实验结果表明,有机酸可以实现废催化剂结构的重构,处理后的废催化剂孔结构更加发达,中强酸酸量较高;为了进一步减少有机酸使用量,降低复活成本,本文采用无机-有机酸复合体系对废催化剂进行复活,不仅使复活样品的比表面积和孔容增加,而且与无机酸复活法所得样品相比,中强酸比例明显提高。复活后的样品因实现了废催化剂的结构重构,使其具有较高的比表面、发达的微孔介孔复合孔道结构和丰富的中强酸位,且具有良好的水热稳定性。值得一提的是复活后样品的重油微反活性显著提高。与无机酸复活法所得样品相比,有机酸和复合酸复活后的样品具有较高的重油转化率和总液收,而复合酸复活后的样品具有较好的轻油选择性,轻油收率达到了58.3%。
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