【摘 要】
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Re-TDD(2,2,9,9-四甲基-4,7-二氮-1,10-二硫癸烷)的碘化油溶液通过肝动脉注射后在肝肿瘤中有较好的摄取,但该配合物在肝肿瘤中的滞留特性相对较差.Re-HDD(2,2,9,9-四甲基-4,7-二氮-4-正十六烷基-1,10-二硫癸烷)的碘化油溶液在肝肿瘤中的摄取和滞留特性较好,但该配合物在肺组织中具有明显的摄取,对正常的肺组织将造成一定的辐射损伤.该论文以TDD为基本分子骨架,设
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<188>Re-TDD(2,2,9,9-四甲基-4,7-二氮-1,10-二硫癸烷)的碘化油溶液通过肝动脉注射后在肝肿瘤中有较好的摄取,但该配合物在肝肿瘤中的滞留特性相对较差.<188>Re-HDD(2,2,9,9-四甲基-4,7-二氮-4-正十六烷基-1,10-二硫癸烷)的碘化油溶液在肝肿瘤中的摄取和滞留特性较好,但该配合物在肺组织中具有明显的摄取,对正常的肺组织将造成一定的辐射损伤.该论文以TDD为基本分子骨架,设计合成TDD氮原子上带哌啶环取代基的衍生物,在提高<188>Re配合物的碘化物的碘化油溶液在肝中摄取和滞留特性的情况下,同时提高肝组织摄取与非靶组织(尤其是肺)摄取比,从而优化该类配合物的生物性质.采用拟定的合成路线,经六步反应合成了两种新型N<,3>S<,2>配体(NEPTDD(2,2,9,9-四甲基-4,7-二氮-4-乙撑哌啶-1,10-二硫癸烷)和NEMMPTDD(2,2,9,9-四甲基-4,7-二氮-4-乙撑(3,5-二四基)哌啶-1,10-二硫癸烷),IR、<1>HNMR和元素分析等表征配体的合成是成功的.采用正交实验研究了三个<188>Re配合物的制备条件.在最佳制备条件下,<188>Re-TDD和<188>Re-NEPTDD的标记率接近90％,<188>Re-NEMMPTDD的标记率约为70％.测定了配合物的稳定性、脂水分配系数及在碘化油中的分配系数.稳定性实验表明,<188>Re-TDD的放化纯在24h内变化不大,均大于80％;<188>Re-NEPTDD在24h内的放化纯几乎不变,在87％左右;<188>Re-NEMMPTDD的放化纯在24h内变化不大,在70％左右.在pH7.0时,LogP<,OW(<188>Re-NEMMPTDD)>=0.281,LogP<,OW(<188>Re-NEPTDD)>=0.590,LogP<,OW(<188>Re-TDD)>=1.527.一次反萃配合物脂水分配系数LogP<,OW(<188>Re-TDD)>=1.403,LogP<,OW(<188>Re-NEPTDD)>=0.914,LogP<,OW(<188>Re-NEMMPTDD)>=0.904.在PH7.0时,配合物在碘化油中的分配系数LogP<,lW(<188>Re-TDD)>=0.329,LogP<,lW(<188>Re-NEPTDD)>=0.001,LogP<,lW(<188>Re-NEMMPTDD)>=0.113.配合物在碘化油中三次反萃的分配系数顺序为LogP<,lW(<188>Re-NEPTDD)>>LogP<,lW(<188>Re-NEMMPTDD)>>LogP<,lW(<188>Re-TDD)>.分别研究了<188>Re-TDD、<188>Re-NEPTDD及<188>Re-NEMMPTDD的生理盐水溶液通过尾静脉注射后在小鼠体内的分布及配合物的碘化油溶液通过肝动脉灌注后在大白兔体内的分布;用SPECT扫描得出配合物的碘化油溶液通过肝动脉灌注后1h的大白兔全身显像.实验结果表明<188>Re-NEPTDD具有优良的生物性质.
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