论文部分内容阅读
氮化硼材料(boron nitride,BN)是一种非常重要的Ⅲ-Ⅴ族无机材料,由于其合成条件较高,合成方法复杂,且不能大规模地生产,限制了它在各个领域的应用研究。最为常见的氮化硼变体是六方氮化硼(h-BN),它的晶体结构与碳纳米材料十分相似,因此可将其应用于环境样品前处理方法的开发与改进,分析检测痕量有机污染物的污染水平。本文研究了氮化硼空心球(BNHS)和氮化硼纳米管(BNNT)作为吸附材料,分别在分散式固相萃取(dSPE)和固相微萃取(SPME)中的应用。 首先,以合成的超薄壳层氮化硼空心球为吸附剂,建立了分散式固相萃取结合气相色谱-质谱/质谱分析环境水样中痕量芳香污染物的方法。该实验选用多氯联苯(PCBs)作为目标分析物,应用Box-Behnken design(BBD)软件设计实验,通过响应面法选出影响萃取效率的最优化条件。在最优化条件下,通过该方法得到PCBs的良好线性范围0.15~250 ng·L-1,相关系数均在0.990~0.998之间,并得到较低的检出限(0.04~0.09 ng·L-1,S/N=3∶1),萃取的重现性较好(相对标准偏差RSD,<12%,n=6)。将该方法应用于河水,当地湖水,雨水和泉水中采集的实际环境水样的分析,得到了比较满意的结果,样品的加标回收率在84.9%~104.7%的范围内。结果表明,将氮化硼空心球作为吸附剂从环境水样中萃取有机污染物有巨大的潜力,且性能优于其他材料。 然后,由于氮化硼纳米管是一种在捕获有机污染物方面具有潜力的新型材料,以氮化硼纳米管为固相涂层,不锈钢针丝为涂层载体,采用溶胶-凝胶法自制萃取探头,建立了固相微萃取结合气相色谱-质谱/质谱分析水中五种具有不同环数的痕量芳香烃的方法。研究优化了影响萃取及分离效率的实验条件,在最优化条件下,PAHs的线性范围为1~1000 ng·L-1,相关系数在0.9872~0.9986之间,并得到较低的检出限(0.08~0.39 ng·L-1)和良好的重复性(相对标准偏差RSD,<13.3%,n=6),对探头与探头之间的重复性也进行了测定,其范围在5.7%~10.3%之间(n=3)。而且,探头表现出优良的热稳定性和化学稳定性。将该方法应用于实际环境水样的分析,样品的加标回收率在80.1%~116.8%的范围内。在同等条件下,自制萃取探头的富集效果(尤其是对环数较多的芳香烃)与碳纳米管为涂层的探头非常接近,都优于85μm的PA和100μm的PDMS等商业探头,这可初步归因于多环芳烃的芳香环与氮化硼纳米管之间的疏水作用和强烈的π-π键相互堆积作用的影响。结果表明,BNNTs可被作为吸附剂分析痕量的环境污染物。 采用六方氮化硼基材料作为吸附剂所进行的萃取实验得到了令人满意的结果,而且由于其具有的化学惰性和结构稳定性,使它能与生物相容,对人体和环境均无毒害作用,因此,六方氮化硼基材料在环境样品前处理方面具有潜在的应用前景。