论文部分内容阅读
随着MARPOL公约的不断推进，各国必须采用先进的NOx排放控制技术，才能达到排放法规的要求。选择性催化还原技术是比较成熟可靠的后处理技术之一，因此开展船舶SCR系统关键技术的研究对节能减排具有非常重要的意义。
首先针对SCR脱硝催化剂开展了物理化学结构表征，采用氮吸附，SEM-EDS，XPS，XRF研究了催化剂的化学组成，元素分布，孔径分布与表观形貌，研究发现催化剂的活性组分为V2O5，载体为Al2O3，且活性组分V2O5在Al2O3载体内呈不均匀分布，从体相到表面含量逐渐降低。接着采用原位红外光谱系统研究了催化剂表面SCR反应机理，借助NH3-TPD，NO+O2-TPD，NH3-TPSR，NO+O2-TPSR等动态分析方法，揭示了催化剂表面的SCR反应遵循Eley-Rideal机理。最后开展了催化剂的活性测试，基于活性测试结果，建立了SCR催化剂的反应动力学，结果表明SCR反应的活化能为36.5kJ/mol，而氨氧化副反应的活化能为78kJ/mol。进一步的研究发现反应受内扩散的影响，SCR反应的有效系数最大为0.324，氨氧化反应的最大有效系数为0.636。由于氨氧化反应的有效系数高于SCR反应，因而其表现为一个体相反应，而SCR反应表现为一个表界面反应。基于标准催化剂模块，初步设计了SCR反应器的结构，建立了反应器的三维结构模型，借助FLUENT软件对其进行数值模拟，分析反应器内部的流动均匀性和压力损失。在原始模型的基础上，改变反应器的入口速度、催化剂层间距、催化剂长度和催化剂层数等参数，分析比较反应器内流速分布均匀性和压力损失的变化规律。研究结果表明：随着反应器入口速度的减小，流速分布均匀性逐渐提高，反应器进出口压力损失和催化剂前后端面压力损失逐渐减小；随着催化剂层间距的增加，速度相对标准偏差越小，流动均匀性越好，气流通过反应器进出口的压力损失和催化剂前后端面的压力损失变化不大；长度为300mm的催化剂与长度为450mm的催化剂相比，流速分布均匀性较差，但是压力损失较小；三层的催化剂与两层的催化剂相比，流速分布均匀性较高，但是压力损失较大；随着反应器工况的降低，NO和NH3转化率都逐渐降低，且NH3转化率大于NO转化率，同时三层催化剂的反应物转化率略大于两层催化剂的反应物转化率。
首先针对SCR脱硝催化剂开展了物理化学结构表征，采用氮吸附，SEM-EDS，XPS，XRF研究了催化剂的化学组成，元素分布，孔径分布与表观形貌，研究发现催化剂的活性组分为V2O5，载体为Al2O3，且活性组分V2O5在Al2O3载体内呈不均匀分布，从体相到表面含量逐渐降低。接着采用原位红外光谱系统研究了催化剂表面SCR反应机理，借助NH3-TPD，NO+O2-TPD，NH3-TPSR，NO+O2-TPSR等动态分析方法，揭示了催化剂表面的SCR反应遵循Eley-Rideal机理。最后开展了催化剂的活性测试，基于活性测试结果，建立了SCR催化剂的反应动力学，结果表明SCR反应的活化能为36.5kJ/mol，而氨氧化副反应的活化能为78kJ/mol。进一步的研究发现反应受内扩散的影响，SCR反应的有效系数最大为0.324，氨氧化反应的最大有效系数为0.636。由于氨氧化反应的有效系数高于SCR反应，因而其表现为一个体相反应，而SCR反应表现为一个表界面反应。基于标准催化剂模块，初步设计了SCR反应器的结构，建立了反应器的三维结构模型，借助FLUENT软件对其进行数值模拟，分析反应器内部的流动均匀性和压力损失。在原始模型的基础上，改变反应器的入口速度、催化剂层间距、催化剂长度和催化剂层数等参数，分析比较反应器内流速分布均匀性和压力损失的变化规律。研究结果表明：随着反应器入口速度的减小，流速分布均匀性逐渐提高，反应器进出口压力损失和催化剂前后端面压力损失逐渐减小；随着催化剂层间距的增加，速度相对标准偏差越小，流动均匀性越好，气流通过反应器进出口的压力损失和催化剂前后端面的压力损失变化不大；长度为300mm的催化剂与长度为450mm的催化剂相比，流速分布均匀性较差，但是压力损失较小；三层的催化剂与两层的催化剂相比，流速分布均匀性较高，但是压力损失较大；随着反应器工况的降低，NO和NH3转化率都逐渐降低，且NH3转化率大于NO转化率，同时三层催化剂的反应物转化率略大于两层催化剂的反应物转化率。