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气溶胶对大气环境造成了污染;减弱了到达地面的太阳光,从而降低了大气能见度;通过气溶胶-云-辐射效应对大气环流和气候也产生显著的影响。北半球的几个典型人类活动密集地区,例如美国、中国东部和欧洲,也是气溶胶浓度的高值区域。气溶胶的浓度也有显著的、较长周期的时间变率。其时间变率主要取决于气溶胶及其前体物的排放和气象场的长期变化。本文使用NASA/GEOS再分析气象资料驱动的全球大气化学传输模式GEOS-Chem,结合各种气溶胶浓度的长期观测资料,研究了气象场驱动下的气溶胶浓度长期变率尤其是年际变率的特点。本文主要工作及结论如下: (1)揭示了气象场驱动下中国东部、美国东部和欧洲地面气溶胶浓度年际变率在冬、春、夏和秋季的基本特点。美国东部的PM2.5年际变率相对于欧洲和中国东部较弱且空间分布比较一致,四个季节的平均绝对距平百分比(APDM)均为4-16%。相比之下,冬、春季的华北地区和欧洲西北部地区是PM2.5浓度年际变率最大的区域。APDM百分比在华北地区冬、春季可达为24-28%和32-36%;在欧洲西北部可达32-36%和20-24%。之后使用了包括逐步回归和相关方法在内的统计方法定量给出了每个地区气象因子的相对重要性和相关环流特征的差异。 (2)研究了太平洋-北美遥相关型(PNA)对美国地面气溶胶浓度变化的影响。对1999-2013年的EPA-AQS的观测资料的分析结果表明,PNA对美国地面气溶胶浓度具有重要的影响:PNA+阶段的美国的地面气溶胶浓度整体偏高,全美平均上升则为1.0μg m-3(8.7%)。观测和模拟的美国中东部和犹他州北部的大盐湖附近,PM2.5浓度出现明显正异常。在GEOS-Chem模式中固定人类活动和生物质燃烧,仅考虑气象场的驱动作用时,模式的结果也得到了和观测资料分析类似的结论:模拟的区域平均的PM2.5浓度在PNA+和PNA-位相月的合成差为12.2%。进一步基于模式模拟的结果对机制进行了讨论。认为PNA位相变化造成的环流异常是美国地面气溶胶浓度整体变化的根本原因。PNA也可以通过影响局地气象因子来影响地面气溶胶的浓度。型相关的分析得出,对于硫酸盐、铵盐、有机碳和黑碳气溶胶,PNA位相转换导致的边界层高度异常影响是最显著的。对于硝酸盐,PNA位相转换导致的温度异常对的影响是最显著的。 (3)研究了气象场驱动下华北地区PM2.5地面浓度的年际、多年际变率和长期趋势。指出只考虑气象场的变化可能造成近十几年来华北地区雾霾呈现下降趋势,1991年之后PM2.5浓度的下降趋势为0.20μg m-3yr-1。分析得出近几十年来前秋季北美大陆积雪覆盖面积可以影响华北地区PM2.5地面浓度。华北地区冬季PM2.5浓度同前秋季北美大陆积雪面积存在显著的正相关关系,这种关系在年代际内周期为主导变率的多年际变化上表现的更加明显。两者也具有类似的长期趋势。前秋季北美积雪可以通过一系列地气系统过程影响冬季中国华北的气溶胶浓度,包括辐射强迫的异常和与Rossby波的传播有关的大气环流响应。