【摘 要】
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齿科修复是通过清除受损或腐烂的牙齿并用耐用材料(如合金、陶瓷、水门汀和复合树脂等)替换牙齿原有组织来实现的临床治疗。目前,齿科修复复合树脂因为其优异的机械性能、较高的生物相容性、良好的美观性和简便的临床操作性而被广泛的研究和使用。齿科复合树脂通常由有机树脂基质、无机填料和硅烷偶联剂组成,其组成和结构对性能有重要影响。然而,目前关于齿科复合树脂结构与性能间构效关系的基础理论研究相对缺乏。本论文旨在通
【基金项目】
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国家重点研发计划(2016YFA0201701); 国家自然科学基金(21878015)
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齿科修复是通过清除受损或腐烂的牙齿并用耐用材料(如合金、陶瓷、水门汀和复合树脂等)替换牙齿原有组织来实现的临床治疗。目前,齿科修复复合树脂因为其优异的机械性能、较高的生物相容性、良好的美观性和简便的临床操作性而被广泛的研究和使用。齿科复合树脂通常由有机树脂基质、无机填料和硅烷偶联剂组成,其组成和结构对性能有重要影响。然而,目前关于齿科复合树脂结构与性能间构效关系的基础理论研究相对缺乏。本论文旨在通过理论结合实验的方法研究齿科复合树脂结构和性能间的关系,以此为高性能齿科复合树脂的开发提供理论参考。首先,建立高填料量齿科复合树脂的全原子交联网络模型,并通过分子模拟在原子/分子尺度下探究不同填料量齿科复合树脂的微观结构和性能;进一步通过离散元模拟和填充密度模型预测不同填料配方的齿科复合树脂的最大填料量,并探究填料填充结构和性能间的关系;最后研究揭示纳微结构团簇体对齿科复合树脂力学性能的增强机制。论文的主要内容和创新点如下:1.通过改进的多步动态交联算法构建高填料量齿科复合树脂的全原子交联网络模型,采用分子动力学模拟研究不同填料量下复合树脂的性能。实验获得的复合树脂的密度和固化收缩率证明了所构建网络模型的合理性;预测的弹性模量和应力应变结果表明,填料量为70wt.%的齿科复合树脂具有最优的力学性能;动态性能的研究表明,随着填料量从0 wt.%增加到80 wt.%,基体的扩散系数先减小后增大,在70 wt.%时达到最低值,树脂基质的迁移可以通过填充70 wt.%以内的填料来限制,填料含量过高时,基体的稳定性反而被破坏;当填料量小于70 wt.%时,分数自由体积会随着填料含量的增加而降低,当填料含量增加到80 wt.%时,分数自由体积急剧增加并超过纯树脂的分数自由体积,这导致复合树脂力学性能下降。2.采用离散元模拟结合实验研究齿科复合树脂中多级填料的填充结构以及最大填料量。研究发现,齿科复合树脂中无机填料的填充方式与随机填充一致,而非理想的密堆积填充;改性剂的存在可提升最大填料量(改性剂效应),且最大填料量增量随着改性剂含量的提高呈指数提高;与单级填料相比,二级填料的加入有利于提高最大填料量,其增量受粒径和粒径比的影响;基于离散元模拟和量化的改性剂效应,开发了一种计算齿科复合树脂中改性和未改性填料的最大填料量的方法,此方法的预测结果与实验结果吻合较好,绝对误差在1.14 wt.%以内,这为优化齿科复合树脂的填料配方提供了有效的方法。3.开发改进的三参数模型,用于高效预测齿科复合树脂中不同填料配方的填充密度,进一步研究齿科复合树脂不同填料配方在最大填料量下的实验性能,另外采用改进的三参数模型探索齿科复合树脂中多级复合填充的规律。通过模拟和实验结果,验证了改进的三参数模型预测的填充密度,预测误差小于1.40 vol.%;优化填料组成以获得更高的填充密度,有利于降低复合树脂的聚合收缩率并提高其力学性能;通过将小颗粒成分添加到大颗粒填料中,可以提高复合树脂的固化深度;二级填充时,小粒径填料的体积分数为0.35-0.45时,填充密度最大,且随着粒径比的减小而增大;在三级填充时,当大粒径填料和小粒径填料的体积分数分别在0.5-0.75和0.15-0.4范围内时,填充密度可以达到最大值。4.通过离散元模拟结合实验研究纳微结构团簇体填充的齿科复合树脂的力学性能及其增强机制。通过实验测得的单轴压缩强度、弹性模量和泊松比对离散元模拟中的参数进行标定,得到适用于齿科复合树脂的微观力学参数;团簇体具有的逐渐断裂以吸收应力和偏转裂纹的能力有效地防止了复合树脂中裂纹的快速扩展;与纳米颗粒和微米颗粒相比,团簇体填充的复合树脂的单轴压缩强度分别提高了9.58%和15.02%;团簇体和纳米颗粒作为共填料可以减少复合树脂的内部缺陷,进一步提高复合树脂的力学性能,单轴压缩强度进一步提高了6.21%;通过增加团簇体的强度或减小团簇体的尺寸,可以有效的提升复合树脂的力学性能。
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