锂二次电池的安全性一直是人们关注的焦点,有机溶剂是影响锂二次电池安全性的主要因素之一。使用不易挥发、不易燃的离子液体代替传统电解质中的有机溶剂可有效提高锂二次电池安全性。然而,常规离子液体与石墨负极、锂金属负极的兼容性差,电化学性能有待提高。本论文通过设计合成一系列新型功能离子液体,研究离子液体结构对其物理化学性质及电化学性能的影响。同时,利用高安全性的功能离子液体优化制备功能离子液体基凝胶聚合物电解质,对其进行形貌、机械性能、热力学性质、电化学窗口、锂离子迁移数等全面表征,研究其与正负极材料的兼容性、高低温下的充放电性能等,并考察粘结剂的作用机理、与高电压正极材料、锂金属负极的界面稳定性。具体内容与成果如下:(1)针对咪唑型阳离子易嵌入石墨层并发生还原反应,导致电池性能衰退甚至无法充放电循环的问题,本文合成双咪唑环功能离子液体Im2-TFSI2,加入1M双(三氟甲基磺酰亚胺)锂(LiTFSI)形成功能离子液体电解液IM2。在不使用任何添加剂的情况下,成功提高了咪唑型阳离子与石墨负极的兼容性。研究表明,IM2具有较宽的液态范围与不可燃性,其玻璃化转变温度为-58.4℃,热分解温度高达437℃,电导率为0.05 mS/cm(常温)、0.76mS/cm(70℃),电化学窗口可达0～5.4 Vvs.Li/Li+。IM2可以在石墨表面生成稳定的固态电解质层(SEI),在常、高温下均可与石墨负极良好兼容。Li||石墨电池在0.1C电流密度下循环100圈后,容量保持率高达94%(常温)、70%(70℃)。(2)针对常规凝胶聚合物电解质中依然存在易燃有机溶剂组分,导致电池安全性下降的问题,本文优化制备功能离子液体基凝胶聚合物电解质Gel-IM2,其组成为 74 wt.%(Im2-TFSI2+1 mol/kg LiTFSI)+26 wt.%偏氟乙烯-六氟丙烯共聚物(P(VDF-HFP)),具有良好的自支撑性与柔韧性,其玻璃化转变温度为-44.8℃,结晶度为9.73%,热分解温度为408℃,电导率为0.091 mS/cm(常温)、1.284 mS/cm(70℃),锂离子迁移数为 0.239,电化学窗 口可达 0～5.34 V vs.Li/Li+。(3)利用Gel-IM2装配的Li|Gel-IM2|LiFePO4电池获得了优异的容量和循环性能,0.1C电流密度下,放电比容量可达155mAh/g(常温)、166mAh/g(70℃),接近LiFePO4理论容量;循环200圈后,容量保持率高达99%(常温)、88%(70℃)。Li|Gel-IM2|Li-Rich、Li|Gel-IM2|Li 电池测试结果表明,Gel-IM2 可与高电压正极、锂金属负极良好兼容。