二氧化硅纳米通道薄膜的限域分子传输研究

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当纳米多孔膜内的传质空间与分子或离子的运动自由程相当时,分子或离子表现出与其在本体溶液中不同的传输行为,这一异常传质特性归因于纳米多孔膜的纳米限域效应。研究纳米多孔膜的纳米限域效应,在药物释放、节能过滤、能源产生和存储领域均具有十分重要的意义。二氧化硅纳米通道薄膜(Silica Nanochannel Membrane,简称SNM)是一类孔径均一、孔道高度有序且垂直贯穿整个结构的多孔薄膜材料。均一的孔径有利于提高SNM的尺寸选择性;超高的孔隙率可以实现高通量过滤;此外,在SNM孔道表面修饰功能性基团,还可以得到多种刺激响应型的薄膜。本论文围绕SNM的纳米限域效应,主要研究了分子“单行扩散”和超快质子传输,分为四个章节展开。第一章,首先介绍了纳米多孔膜的基本理论,包括双电层理论和电势分布。然后介绍了纳米多孔膜的分离机理,其中着重介绍了纳米限域效应,并从“单行扩散”、超快离子传输、超快水传输和超快气体传输四个方面进行了简单概述。接着,分别介绍了不同种类的纳米多孔膜及其制备方法。最后,从纳米限域效应的角度,列举了纳米多孔膜在药物释放、节能过滤、动能生电、能源存储等方面的应用。第二章,采用Stober溶液生长法在氧化铟锡(ITO)电极表面制备了孔径约为2.3 nm的SNM,并利用聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)辅助转移法,将SNM转移到聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)多孔基底上,得到双通的SNM/PET复合膜。通过将PET硅烷化处理,在SNM和PET之间引入不可逆的化学键合来提高SNM/PET复合膜的稳定性。并且在SNM表面接枝上对pH敏感的聚多胺分子,可在不同的pH条件下调节孔道的开关。接着分别在模拟胃液(SGF,pH=1.2)和模拟肠液(SIF,pH=7.5)的条件下开展过滤实验,来模拟pH控制的肠道药物释放。选用甲砜霉素甘氨酸酯盐酸盐(TPG)作为模型药物分子,发现TPG在SIF条件下可以选择性地通过聚多胺修饰的SNM/PET复合膜,并且能够以“单行扩散”的方式进行传输,其24 h的扩散动力学曲线为一条零级释放的直线。第三章,SNM制备经济简单、孔径均一、孔道高度有序,具备高选择性和高通量,并且之前有文献报道过质子可以在二氧化硅纳米通道内进行超快传输,这些特性使得SNM在质子交换膜领域展现出潜在的应用价值。结合Bocquet之前报道过的纳米短通道离子电导模型,通过引入修正系数来构建一个新的多孔纳米短通道离子电导理论模型。利用PMMA辅助转移法将SNM转移到单孔SiN基底上,得到SNM/SiN复合膜。通过实验测出SiN和SNM/SiN芯片在不同浓度的KCl、NaCl和HCl溶液中的Ⅰ-Ⅴ曲线,并经过简单计算得到了SNM在不同溶液中的离子电导。用KCl和NaCl的实验电导数据与理论电导数据拟合求得修正系数,最终得到完整的多孔纳米短通道离子电导理论模型。根据离子电导与电迁移率的关系,计算得到质子在SNM内的电迁移率约为本体电迁移率的4倍,从而证明了质子在SNM中的超快传输。第四章,对以上两个工作进行了总结,并对未来可能开展的工作进行了展望。
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