【摘 要】
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煤炭作为我国能源结构的中坚力量,其燃烧利用过程引起了严重的环境污染问题。氮氧化物作为主要的燃煤烟气污染物,其排放会引发酸雨、光化学烟雾等诸多环境问题,对环境和人的健康造成极大危害。选择性催化还原（SCR）技术作为目前处理烟气中氮氧化物的主要手段,其所使用的催化剂是该技术的核心。由于烟气温度波动较大,传统的钒钨钛型商业催化剂在烟气温度较低时活性衰减剧烈,无法满足当前排放法规的要求。本文针对这一问题,
【基金项目】
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国家重点研发计划（2018YFB0605101）； 天津市自然科学基金 （18JCZDJC39800）； 河北省自然科学基金（E2016202361）；
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煤炭作为我国能源结构的中坚力量,其燃烧利用过程引起了严重的环境污染问题。氮氧化物作为主要的燃煤烟气污染物,其排放会引发酸雨、光化学烟雾等诸多环境问题,对环境和人的健康造成极大危害。选择性催化还原（SCR）技术作为目前处理烟气中氮氧化物的主要手段,其所使用的催化剂是该技术的核心。由于烟气温度波动较大,传统的钒钨钛型商业催化剂在烟气温度较低时活性衰减剧烈,无法满足当前排放法规的要求。本文针对这一问题,采用球磨混合法制备了具有宽温度窗口的一系列不同比例的锰铈钛/钒钨钛型复合催化剂（MnCe（x）-VW（y）/Ti）。通过6小时球磨混合法制备的各比例的MnCe（x）-VW（y）/Ti催化剂在200-400oC的温度范围内均取得了超过90%的一氧化氮转化效率,且拥有良好的氮气选择性（450oC时仍高于80%）。其中,MnCe（5）-VW（5）/Ti经过5小时抗硫抗水性实验后SCR反应活性维持在90%以上的,由于单纯的锰铈钛催化剂。通过调节混合比例,可以将催化剂的最佳活性点向低温区或高温区移动以满足应用场景的需求。通过氮气吸脱附实验、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱实验（XPS）等对MnCe（x）-VW（y）/Ti催化剂进行表征分析。发现球磨混合的处理过程能促进催化剂表面负载的金属氧化物之间相互作用,表面的(V3++V4+)/Vn+、Mn4+/Mn3+和Ce3+/Ce4+的值均增加,有利于快速SCR反应的进行。同时,观测到MnCe（5）-VW（5）/Ti样品的表面酸量和酸位强度相比于原始的锰铈钛和钒钨钛催化剂均有提升。通过原位漫反射红外光谱实验,发现球磨混合型催化剂表面的关键反应中间物质为结合于Br?nsted酸位的[（NH4）2NO2]和[NH4NO3],以及结合于Lewis酸位的[NH2NO]。由于前者基于Langmuir-Hinshelwood机理且满足快速型SCR反应要求,故在350oC以下的反应中占主导地位。而后者基于Eley-Rideal机理且符合标准型SCR发应要求,因而保证混合型催化剂在高温下的催化反应活性。同时,两种反应路径的并行工作机制使得催化剂表面的活性位点得到高效利用,使MnCe（x）-VW（y）/Ti型催化剂在宽温度范围内保持较高的反应效率。
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