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本文在系统综述聚氨酯/蒙脱土(PU/MMT)纳米复合材料和聚氨酯型互穿聚合物网络(PU-IPN)材料研究进展的基础上，首次提出将插层纳米复合技术与IPN技术相结合，把PU-IPN中的第二组分以“活性溶剂”和“反应性插层剂”的形式引入PU/MMT体系中，分别采用分步插层聚合法和同步插层聚合法制备了TDI-PTMG型、LMDI-PTMG型和LMDI-PPG型聚氨酯/聚甲基丙烯酸甲酯/有机蒙脱土(PU/PMMA/OMMT)纳米复合材料以及用MMA-MAH混合物替代MMA作为反应体系的“活性溶剂”组分，制备了TDI-PTMG型聚氨酯/聚(甲基丙烯酸甲酯-共-马来酸酐)/有机蒙脱土(PU/P(M-M)/OMMT)纳米复合材料，利用FTIR、XRD、SEM、TEM、TGA、DSC等手段以及力学性能测试考察了制备方法、二异氰酸酯和聚醚多元醇的结构以及“活性溶剂”和“反应性插层剂”的组成等因素对PU/PMMA/OMMT纳米复合材料的结构与性能的影响，并对各种体系的纳米复合材料的组成、合成工艺等进行了筛选与优化，以及对TDI-PTMG型PU/PMMA/OMMT纳米复合材料的反应动力学进行研究。
研究结果表明，在PU/PMMA/OMMT体系中，一部分OMMT以3～30nm厚、20～200nm长的片层，另一部分以剥离的片层结构分散于聚合物基体中，形成了插层型或插层/剥离型结构，并与PU硬段和PMMA为主要组成的相间产生了强的相互作用(包括氢键作用、缠结等)，使PU与PMMA两相间的相容性显著提高，在两相间形成具有双重相连续形态和细胞状结构的IPN特有的结构特征。与PU/PMMA-IPN和PU/OMMT相比，PU/PMMA/OMMT中的纳米结构和更为完善的IPN结构，使得其力学性能和热稳定性能显著提高。而且不同层间距(d001)的MMT对所制备的纳米复合材料的结构与性能有明显的影响，随着d001的增大，聚合物在MMT中的插层效果更好，所得复合材料的综合性能也越好。
制备方法对PU/PMMA/OMMT纳米复合材料的结构与性能有重大影响。在同步插层聚合法中，二异氰酸酯、多元醇、MMA等单体直接插入OMMT层间，以互不干扰方式“就地”反应，生成由PU和PMMA组成的互穿结构，各相间界面模糊，相畴较小，并将OMMT层间撑开，以6～20nm厚、10～100nm长的片层集中有序分散在PU硬段和PMMA为主要组成的相中，形成插层/剥离型结构，使得复合材料具有优异的力学性能和热稳定性能；而在分步插层聚合法中，插入OMMT层间的主要是MMA单体，分子量大、粘度高的PU预聚物较难进入蒙脱土层间，MMA在OMMT片层间“就地”聚合使其层间距撑开，形成插层结构，在PU、PMMA和OMMT间观察到明显的相界面，PU和PMMA间的互穿结构不完善，相畴较大，使得该法制备的复合材料的综合性能明显不如同步插层聚合法的产物。
PU组分的结构对同步插层聚合法制备的PU/PMMA/OMMT纳米复合材料的性能也有显著的影响。在多元醇同为PTMG时，以结构对称的LMDI替代TDI在最佳条件下制备的LMDI-PTMG型纳米复合材料，除定伸应力比TDI-PTMG型的显著提高外，其它力学性能明显较差，在二异氰酸酯同为LMDI条件下，以PPG替代PTMG，在最佳条件下制备的LMDI-PPG型纳米复合材料，除扯断伸长率比LMDI-PTMG型的稍小外，其余力学性能明显提高。
在PU/P(M-M)/OMMT纳米复合材料中，由于引入MAH，使得体系中的OMMT以10～20nm厚、10～30nm长的片层集中有序地分散在PU硬段和P(M-M)为主要组成的相中，形成插层/剥离型结构，与PU/PMMA/OMMT相比，OMMT片层的尺寸更小，PU硬段、P(M-M)和OMMT三者间的相互作用加强，各相相容性提高，相畴尺寸变小，分布更均匀，而且力学性能和热稳定性能明显提高。
各类纳米复合材料的最佳制备条件如下：TDI-PTMG型PU/PMMA/OMMT纳米复合材料：PU/PMMA质量比为60/40，OMMT、BPO和EGDMA用量分别为单体MMA质量的5％、0.8％和2.0％，MOCA系数为0.9；LMDI-PTMG型PU/PMMA/OMMT纳米复合材料：除BDO系数为0.8取代MOCA系数0.9外，其它条件同前；LMDI-PPG型PU/PMMA/OMMT纳米复合材料：PU/PMMA的质量比为55/45、OMMT、BPO和EGDMA的用量分别为单体MMA质量的5％、0.8～1.0％和1.5％，BDO系数为0.9；TDI-PTMG型PU/P(M-M)/OMMT纳米复合材料：PU/P(M-M)质量比为60/40、MAH、OMMT、BPO和EGDMA的用量分别为单体MMA质量的5％、5％、0.8％和2.0％，MOCA系数为0.9。
TDI-PTMG型PU/PMMA/OMMT纳米复合材料分步插层聚合法制备的反应动力学研究结果表明，PU网络和PMMA网络以互不干扰的机理进行，前者属于二级反应，后者属于一级自由基反应，OMMT对PU网络形成具有催化作用，PU网络形成时的放热及粘度增加，可使MMA聚合的诱导期缩短，PMMA网络形成速度加快。