论文部分内容阅读
持久性有机污染物(Persistent organic pollutants,POPs),如全氟化合物(perfluoroalkyl substances,PFASs),因其具有环境持久性、生物富集性和能够长距离迁移运输等特性、广泛存在于水体、土壤、沉积物、大气甚至极地冰川等环境中。目前,塑料特别是微塑料,由于其巨大的比表面积和优异的吸附特性,在水环境中能够吸附重金属和有机污染物,由于微塑料形态各异,颜色丰富,容易被水生生物误食,微塑料及其吸附的污染物会对水生生物和生态环境造成潜在风险。近年来,塑料制成的手环用于监测人体对有机污染物的暴露水体倍受欢迎,但目前对有机污染物的塑料-气体之间的分配规律研究十分匮乏。本文研究了2018年珠江三角洲八大主要河口的表层水体中的微塑料及其吸附的PFASs浓度水平和时空分布规律,及PFASs在塑料和气体间的固-气分配规律研究,主要得出了以下结论:(1)对珠江三角洲八大主要河口的表层河水的微塑料的分析结果显示:总共采集的40个样品中的微塑料的浓度为0.003–2.09 items m-3(平均值0.106 items m-3)或0.001–5.68 mg m-3(平均值0.559 mg m-3)。微塑料的红外数据表明,聚丙烯(PP)(43.1%)和聚乙烯(PE)(39.0%)是微塑料的两种主要塑料类型。不同形态的微塑料的相对丰度大小顺序依次为纤维(53.1%),碎片(21.2%),薄膜(13.1%),泡沫(11.4%)和颗粒(1.27%)。微塑料浓度的空间变化显示:整体而言,东部出口(虎门、横门、洪奇门和蕉门)的微塑料浓度高于西部出口(鸡啼门,虎跳门和崖门),这可能归因于不同地区的人口密度和经济发展水平;微塑料浓度的时间变化显示:配对t检验的结果表明湿季(4月、6月、8月)的微塑料浓度显着高于旱季(1月、11月)的微塑料浓度(P<0.05),这可能归因于不同季节的降雨频率和强度。(2)对珠江三角洲八大主要河口的表层河水的微塑料上21种PFASs的分析结果显示:∑PFASs的浓度范围为3.11 ng g-1–9.07×103 ng g-1,八个河口的平均浓度为616 ng g-1。单种PFASs的浓度范围在3 ng g-1之间,平均浓度为29.3 ng g-1。微塑料上PFASs的空间变化显示:珠江三角洲地区东部和西部河口之间的PFASs浓度差异很大。由于洪奇门接收到珠江和东江的流入,从洪奇门收集的样品中检出的PFASs浓度最高,在从磨刀门采集的微塑料中,∑PFASs的最低浓度为10.3–228 ng g-1。这可能归因于东江流经磨刀门。由于东江大部分流经农林地,缺乏来自生活消费和工业生产的PFASs来源。微塑料上PFASs的时间变化显示:在1月和11月发现较高的PFASs浓度,而在8月发现较低的PFASs浓度。在湿季发现PFASs浓度最低(267 ng g-1),这可能是由于土地降雨径流增加造成的稀释和分散作用。但是,在横门,虎门,崖门和磨刀门等采样点采集到的微塑料发现了湿季时PFASs浓度高于旱季时PFASs的浓度,这表明对那些采样点而言,含有大量的PFASs的工业或生活废水排放量增加的影响要强于水体对PFASs稀释和分散作用。值得注意的是,在所有样品中检测到8:2 di PAP的最高频率为92.5%。此外,发现di PAPs和PFCAs之间存在显著正相关,表明它们可能有相似的来源或运输路线。结果表明,PFOS和PFOA平均占∑PFASs的67.8%–91.8%,这表明8个碳的PFASs仍然是珠江三角洲地区微塑料上PFASs的主要组成。(3)对PFASs在三种不同的塑料(聚乙烯(Polyethylene,PE),聚氨酯(Polyurethane,PU),硅橡胶(Silicone))分析结果显示PFASs在三种塑料和气体在60分钟内就可达到分配平衡。温度和相对湿度(Relative humidity,RH)对PFASs的固-气平衡分配系数也有显著的影响。温度对固-气平衡分配系数影响的结果显示,除了FOSA外,其他三种PFASs和三种塑料在35℃的Kpa是45℃的Kpa的1–5倍,而FOSA在三种塑料在35℃的Kpa是45℃的Kpa的10倍左右;相对湿度对固-气平衡分配系数影响的结果显示,几种PFASs和三种塑料在0%RH的Kpa是100%RH的Kpa的2.5–42倍,相较另外三种PFASs,FOSA受湿度的影响最大。总而言之,分析结果表明,温度越低、湿度越低,PFASs在塑料和气体间的分配平衡常数越大。