全氟化合物在河口微塑料上的分布特征及其在塑料上的气体分配系数

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持久性有机污染物(Persistent organic pollutants,POPs),如全氟化合物(perfluoroalkyl substances,PFASs),因其具有环境持久性、生物富集性和能够长距离迁移运输等特性、广泛存在于水体、土壤、沉积物、大气甚至极地冰川等环境中。目前,塑料特别是微塑料,由于其巨大的比表面积和优异的吸附特性,在水环境中能够吸附重金属和有机污染物,由于微塑料形态各异,颜色丰富,容易被水生生物误食,微塑料及其吸附的污染物会对水生生物和生态环境造成潜在风险。近年来,塑料制成的手环用于监测人体对有机污染物的暴露水体倍受欢迎,但目前对有机污染物的塑料-气体之间的分配规律研究十分匮乏。本文研究了2018年珠江三角洲八大主要河口的表层水体中的微塑料及其吸附的PFASs浓度水平和时空分布规律,及PFASs在塑料和气体间的固-气分配规律研究,主要得出了以下结论:(1)对珠江三角洲八大主要河口的表层河水的微塑料的分析结果显示:总共采集的40个样品中的微塑料的浓度为0.003–2.09 items m-3(平均值0.106 items m-3)或0.001–5.68 mg m-3(平均值0.559 mg m-3)。微塑料的红外数据表明,聚丙烯(PP)(43.1%)和聚乙烯(PE)(39.0%)是微塑料的两种主要塑料类型。不同形态的微塑料的相对丰度大小顺序依次为纤维(53.1%),碎片(21.2%),薄膜(13.1%),泡沫(11.4%)和颗粒(1.27%)。微塑料浓度的空间变化显示:整体而言,东部出口(虎门、横门、洪奇门和蕉门)的微塑料浓度高于西部出口(鸡啼门,虎跳门和崖门),这可能归因于不同地区的人口密度和经济发展水平;微塑料浓度的时间变化显示:配对t检验的结果表明湿季(4月、6月、8月)的微塑料浓度显着高于旱季(1月、11月)的微塑料浓度(P<0.05),这可能归因于不同季节的降雨频率和强度。(2)对珠江三角洲八大主要河口的表层河水的微塑料上21种PFASs的分析结果显示:∑PFASs的浓度范围为3.11 ng g-1–9.07×103 ng g-1,八个河口的平均浓度为616 ng g-1。单种PFASs的浓度范围在3 ng g-1之间,平均浓度为29.3 ng g-1。微塑料上PFASs的空间变化显示:珠江三角洲地区东部和西部河口之间的PFASs浓度差异很大。由于洪奇门接收到珠江和东江的流入,从洪奇门收集的样品中检出的PFASs浓度最高,在从磨刀门采集的微塑料中,∑PFASs的最低浓度为10.3–228 ng g-1。这可能归因于东江流经磨刀门。由于东江大部分流经农林地,缺乏来自生活消费和工业生产的PFASs来源。微塑料上PFASs的时间变化显示:在1月和11月发现较高的PFASs浓度,而在8月发现较低的PFASs浓度。在湿季发现PFASs浓度最低(267 ng g-1),这可能是由于土地降雨径流增加造成的稀释和分散作用。但是,在横门,虎门,崖门和磨刀门等采样点采集到的微塑料发现了湿季时PFASs浓度高于旱季时PFASs的浓度,这表明对那些采样点而言,含有大量的PFASs的工业或生活废水排放量增加的影响要强于水体对PFASs稀释和分散作用。值得注意的是,在所有样品中检测到8:2 di PAP的最高频率为92.5%。此外,发现di PAPs和PFCAs之间存在显著正相关,表明它们可能有相似的来源或运输路线。结果表明,PFOS和PFOA平均占∑PFASs的67.8%–91.8%,这表明8个碳的PFASs仍然是珠江三角洲地区微塑料上PFASs的主要组成。(3)对PFASs在三种不同的塑料(聚乙烯(Polyethylene,PE),聚氨酯(Polyurethane,PU),硅橡胶(Silicone))分析结果显示PFASs在三种塑料和气体在60分钟内就可达到分配平衡。温度和相对湿度(Relative humidity,RH)对PFASs的固-气平衡分配系数也有显著的影响。温度对固-气平衡分配系数影响的结果显示,除了FOSA外,其他三种PFASs和三种塑料在35℃的Kpa是45℃的Kpa的1–5倍,而FOSA在三种塑料在35℃的Kpa是45℃的Kpa的10倍左右;相对湿度对固-气平衡分配系数影响的结果显示,几种PFASs和三种塑料在0%RH的Kpa是100%RH的Kpa的2.5–42倍,相较另外三种PFASs,FOSA受湿度的影响最大。总而言之,分析结果表明,温度越低、湿度越低,PFASs在塑料和气体间的分配平衡常数越大。
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