本文运用高精度量子化学计算方法考察了长期以来研究甚少的三均三嗪(tri-s-triazine)分子及其28 个衍生物的分子构型、电子结构、振动频率等性质。详细讨论了这些分子用作高能量密度物质、非线性光学材料的可能性。同时计算了它们的紫外一可见吸收光谱及其与部分阴离子( F -、C 1 -、N 3 -、N 4 -、N 5 -) 之间的分子间相互作用。工作的侧重点是进行理论预测性研究。我们在B 3 I X P / a u g -c c -p V D Z 水平上研究了三均三嗪分子及其2 5 个三取代衍生物的分子构型及电子结构以及取代基效应。三均三嗪分子是一个具有D 对称性的平面刚性共轭分子, 稳定性较高。振动分析显示, 三均三嗪分子在8 6 9 . 8 c m -1 处有一特征振动频率可以用来区分三均三嗪与均三嗪(s-triazine)分子。其电子拓扑结构与均三嗪分子非常相似。当供电子基团及含π键的基团引入三均三嗪分子以后, 环上与之相邻的C -N 键增长而吸电子基团及卤素原子的引入将导致环上与之相邻的C -N 键缩短。但是, 取代基的引入并不影响三均三嗪环的平面刚性及共轭性。分子静电势分析发现所有这些分子的正负电势之间在空间中存在明显的分离, 整个分子被正电势所包围。当供电子基团及含π键的基团取代三均三嗪上的氢原子以后, 负电势的区域有所扩大, 而当吸电子基团及卤素原子取代三均三嗪上的氢原子以后负电势的区域则有不同程度的缩小、分裂, 甚至消失。一个比较特殊的情况是当-C = N 取代氢原予以后, 负电势在原来的区域消失或分裂减小而在氰基氮原子上方