【摘 要】
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本论文对光催化Cl分子C-C偶联制乙二醇反应进行研究,涉及BiVO4半导体光催化甲醛C-C偶联反应和CdS半导体光催化甲醇C-C偶联反应,分别在材料合成、催化性能、结构表征和反应机
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本论文对光催化Cl分子C-C偶联制乙二醇反应进行研究,涉及BiVO4半导体光催化甲醛C-C偶联反应和CdS半导体光催化甲醇C-C偶联反应,分别在材料合成、催化性能、结构表征和反应机理等方面展开研究和讨论。在BiV04半导体光催化甲醛C-C偶联反应中,不同预处理条件合成的BiVO4半导体表现出不同的偶联活性,通过一系列表征发现预处理过程中产生的V4+能有效提高其催化偶联性能。通过在水热合成中添加Cl-合成出暴露{010}晶面和{110}晶面的BiVO4半导体,且通过改变Cl-的浓度能够调节{010}晶面和{110}晶面的比例。当{010}晶面和{110}晶面比例相当时,BiVO4半导体表现出较好的光催化甲醛C-C偶联的活性。分别在{010}晶面和{110}晶面上负载核壳结构的Pt@MoOx和MnOx助催化剂能够有效提高BiVO4半导体光催化甲醛C-C偶联的性能。其中Pt和MnOx助催化剂起提高光生电子和空穴分离效率的作用,而MoOx能够通过氧化还原机制催化甲醛进行C-C偶联反应。在CdS半导体光催化甲醇C-C偶联反应中,考察了不同形貌CdS半导体在反应中的活性差异,发现CdS纳米棒在反应中表现出比较优异的性能。在CdS纳米棒上负载MoS2-foam助催化剂,其光催化甲醇C-C偶联的性能得到极大的提升。MoS2-foam助催化剂不仅能够提高光生电子和空穴的分离效率,其独特的孔洞结构还能富集反应过程中产生的·CH2OH中间体,促使其进行C-C偶联反应生成乙二醇。通过DFT计算研究CdS光催化甲醇C-C偶联反应的机理,发现CdS半导体活化甲醇的C-H生成·CH20H的过程是一个质子电子协同转移的过程。并且·CH2OH在CdS半导体表面的吸附能很小,这有利于生成的·CH2OH脱附并通过C-C偶联反应生成乙二醇。
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