氰化氢是一种易燃的剧毒气体,黄磷尾气中含有包括氰化氢在内的大量的有害气体,氰化氢的存在严重制约了工业废气的循环利用。本文通过总结国内外现有的关于净化氰化氢研究的基础上,针对利用改性沸石分子筛催化水解氧化耦合氰化氢展开研究。本文通过等体积浸渍法制备的Fe-ZSM-5,Cu-ZSM-5,Fe₆-Cu₄/ZSM-5催化剂应用于HCN的催化水解氧化耦合反应。首先考察了单一过渡金属和双过渡金属改性分子筛（HZSM-5）的催化活性,实验结果表明,过渡金属的引入显著提高了HCN的转化效率和N₂选择性,对比HZSM-5、Fe-ZSM-5、Cu-ZSM-5,Fe₆-Cu₄/ZSM-5具有最佳的HCN催化转化活性,在反应温度大于250℃时,HCN的转化率大于99%,N₂选择性接近在250℃时达到最大值80%。此外,反应温度,分子筛硅铝比,活性组分种类被认为是影响HCN催化水解氧化耦合以及N₂选择性的关键因素。为了考察不同Fe-Cu负载量对HCN催化水解氧化耦合反应的影响,研究制备了Fe₂-Cu₈/ZSM-5,Fe₄-Cu₆/ZSM-5,Fe₆-Cu₄/ZSM-5,Fe₈-Cu₂/ZSM-5等四种不同负载量的催化剂应用于HCN的催化转化。结果表明,随着Cu负载量的增加,低温段HCN的转化率和N₂选择性均有所提高。其中,Fe₂-Cu₈/ZSM-5对HCN的催化转化的活性最好,200℃时,HCN的转化率达到99%,氮气选择性达83%。采用X射线衍射（XRD）、氮气等温吸脱附测试（BET）、X射线电子能谱（XPS）、傅里叶红外（FI-IR）、紫外可见吸收光谱（UV–vis）、程序升温还原表征（H₂-TPR）、程序升温脱附表征（NH₃-TPD或CO₂-TPD）等表征方法对催化剂进行晶体结构、孔结构、形貌等方面的表征,并对催化反应原理进行推测。催化剂活性的显著提高可能是由于其上上高度分散的铁铜复合物在HCN的催化水解氧化耦合反应中起到了活性位点的作用。H₂-TPR,O1s图谱以及催化剂的活性实验均表明吸附氧可促进HCN的催化水解和氧化。而反应产物中N₂的高选择性则可能是由于催化剂表面形成的Fe-Cu纳米复合物在NH₃-SCR中起到了重要的作用。由上述活性实验及表征结果可推测HCN催化水解氧化耦合的反应机理,即HCN的催化水解和催化氧化相互作用,共同促进了HCN的转化,HCN水解产生的NH₃和CO与O₂反应生成N₂,NO_x和CO₂,当反应系统中同时存在NH₃和NO_x时,二者还可发生NH₃-SCR反应生成N₂,从而使HCN被彻底转化。